從開元十三年（725年）起，一行曆經兩年時間編製成《大衍曆》（初稿）二十卷，糾正了過去曆法中把全年平均分為二十四節氣的錯誤，是我國曆法上的一次重大改革。《大衍曆》的主要著作《經七章》一卷（《新唐書·藝文誌》作《開元大衍曆》一卷），大約是一行在開元十二年（724年）開始寫的。
一行的《太衍曆》比過去有許多創新，如一行對太陽視運動情況的描述：“日南至（冬至）其行最急，急而漸損，至春分及中而後遲。適日北至（夏至）其行最舒，而漸益之，以至秋分又及中，而後益急”，就是我國古代對太陽視運動遲疾總體規律的第一次正確描述。一行確立的五星近日點黃經進步的新概念與他給出的進動值也是我國古代對五星運動認識的一大進步。一行的“五星爻象曆”（五星運動不均勻性改正值表，比起張子信、劉焯的“入氣加減”法，也具有更清楚的天文含義和更成熟的計算方法。大衍曆還第一次以表格形式給出了24節氣的食差值，首創了九服食差的近似計算法，還首次提出九服晷漏的近似計算法。一行確立的不等間距的二次內插公式，也比劉焯發明的等間距二次內插法更具優越性，這也證明一行具有很高的數學造詣。
一行示滅後，有人誣告一行抄襲了印度的九執曆，玄宗便命太史令以靈台的曆年觀測記錄考校諸曆，結果是“大衍（曆）十得七八，麟德（曆）亦三四，而九執（曆）才一二”，實踐證明一行的《大衍曆》比過去的《麟德曆》與印度傳入的九執曆更精確，是當時最好的一部曆法。故宋朝人編修的《新唐書·曆誌》也稱讚說：“自太初（漢武帝時）至麟德（唐高宗時），曆有23家，與天雖近而未密也；至一行則密矣。其倚數立法，固無以易也；後世雖有改作者，皆依仿而已。”
為了觀測天象，一行與梁令瓚合作，創製出了黃道遊儀和水運渾象。在掌握大量實測資料的基礎上，一行重新測定了150多顆恒星的位置，發現古籍上所載的這些恒星位置與實際位置不符。這比1718年英國天文學家哈雷發現恒星自行也早了近千年。
從開元十二年（724年）起，一行主持了規模宏大的天文大地測量，全國十二個觀測站中，以南宮說等人在河南所作的一組觀測最有成就，經一行歸算，得到了子午線一度的長，這是世界上首次子午線實測。這一實測工作的意義還在於，它以實測結果再次推翻了《周髀算經》“王畿千裏影差一寸”的說法，從而完全否定了蓋天說的理論，進一步確立渾天說的穩固地位。
一行還編寫了《開元大衍曆》《七政長曆》《易論》《心機算術》《宿曜儀軌》《七曜星辰別行法》《北鬥七星護摩法》等。為了紀念一行的功績，人們將小行星1972命名為“一行小行星”。
一行的佛教著作見於著錄的有：《攝調伏藏》十卷（《宋高僧傳》作六十卷）、《釋氏係錄》一卷、《大日經疏》二十卷、《藥師琉璃光如來消災除難念誦儀軌》一卷、《大毗盧遮那佛眼修行儀軌》一卷、《曼殊室利焰曼德迦萬愛秘術如意法》一卷、《七曜星辰別行法》一卷、《北鬥七星護摩法》一卷、《宿曜儀軌》一卷，共八種。其中《釋氏係錄》已佚。《藥師琉璃光如來消災除難念誦儀軌》等，或屬於金、胎合部，或屬於胎藏部，都是通常的密教儀軌。《七曜星辰別行法》前麵有一段似序非序的文字，可以證明它和相傳是“一行禪師修述”的《梵天火羅九曜》，皆出於後人的依托。所以一行的佛教著作應以組織密宗教理的《大日經疏》為代表。