過了一年多，章學誠應毫州知州裴振的邀請去修誌，移家毫州。同時，他常去武昌湖廣總督畢沅處纂修《史籍考》，幫助畢沅主修《湖北通誌》和編纂《續資治通鑒》，也曾參加過《常德府誌》和《荊州府誌》的修纂工作。無論是修誌或編《續資治通鑒》，章學誠都有一套完整的理論指導思想，他不斷地向有關的朋友談起他的想法，也征求別人的意見。這些言論和有關通信，後來都保存在他的文集中。
章學誠的晚年仍然是在顛沛流離中度過的，他於乾隆五十八年把家眷從毫州送回會稽。這年他已56歲，本想在家鄉安安穩穩地度過晚年，可是家鄉隻有幾間破屋，其他一無所有。不得已，他又隻好外出為生活奔波。他到過揚州、安慶、桐城等地，都沒有找到合適的工作。後來又到了蘇州、杭州，在那裏繼續編纂《史籍考》。其時他雙目已經失明，但仍然用口述請人筆錄的辦法繼續著述。至嘉慶六年（公元1801年），這位辛勤筆耕一世而亦窮愁潦倒一世的史學偉人終於因病謝世，終年64歲。
章學誠的重要著作有《文史通義》、《校讎通義》，以及幾部地方誌和一些零篇散著，臨終時，他委托王宗炎代為校定，後來劉承幹的嘉業堂根據王氏的校定加以補訂，刻為《章氏遺書》50卷。他一生用力頗多的《史籍考》並沒有全部完成，現已散佚，隻剩下了體例和目錄。
《文史通義》現存內篇6卷、外篇3卷，是章學誠關於文史方麵的一部論文集，其中最能代表他的史學思想的是《易教》、《書教》、《博約》、《浙東學術》、《釋通》、《申鄭》、《答客問》、《史德》等篇。這些篇的內容大致如下：
一、闡明六經皆史的觀點。“六經皆史”，明代的王陽明、李贄都曾說過，但論述不夠透徹。章學誠對此做了詳盡的論述。他說：“六經皆史也，古人不著書，古人未嚐離事而言理，六經皆先王之政典也。”又說：“六經皆先王得位行道，經緯宇宙之跡，而非托於空言。故以夫子之聖，猶且述而不作，如其不知妄作，不特有擬聖之嫌，抑且蹈於僭竊王章之罪也。”這是說，六經都是先王在位時處理國家大事的記錄，並不是一番空話，所以孔子也述而不作。如果後人無知而妄作，這不僅與聖人的做法不一致，並且也是違背先王之道的。為了給自己的看法趕供依據，章學誠又進一步說：“三代學術，知有史而不知有經，切人事也。後人貴經術，以其即三代之史耳。近儒談經，似於人事之外，別有所謂義理矣。浙東之學言性命者，必究於史，此其所以卓也。”他又說：“愚之所見，以為盈天地間，凡涉著作之林，皆是史學，六經特聖人取此六種之史以垂訓耳。”總之，他認為不光是三代的學術，並且是天地間所有涉於著作之林者都是史學，那麼六經自然都是史了。他還認為浙東學術中重視史學是個光榮傳統，他自己作為浙東人，為此而感到自豪。章學誠的這種說法，為今人研究上古史時把《詩經》《尚書》乃至《周易》等裏麵的記載作為史料來用奠定了基礎，不管他當時是否有所謂史料這一概念，實際上他是為後人研究上古史指出了方向。
二、把史書區分為記注和撰述二類。他說：“記注欲往事之不忘，撰述欲來者之興起。故記注藏往似智，而撰述知來如神也。藏往欲其賅備無遺，故體有一定而其德為方；知來欲其抉擇去取，故例不拘常而其德為圓。”這是說，記注就是把過去的事情原原本本地記錄下來，必須記得完整無遺，所以得有一定的體例，要規規矩矩；撰述則是根據以往的曆史推測未來，是為了供人們選擇取舍的，所以沒有一定的體例，但是必須能自圓其說而不是信口開河。中國史學之父司馬遷著《史記》時，說過“述往事，知來者”的話，他的書可以說是記注與撰述的結合，可是後來的史家往往做不到這樣，“二十四史”中的絕大多數，隻是記注而非撰述，一些編年體史書更不必說了。中國史學吏上，稱得上是為未來指方向的撰述之作，僅隻少數幾部而已，章學誠的《文史通義》，從大量的史書和曆史事實中進行提煉，為中國史學指明了方向，當然說得上是撰述之作。