1912年他辭去了《泰晤士報》記者之職，應中國政府的聘約，擔任了中華民國政府的政治顧問。這年，他與秘書羅賓小姐結婚，三個兒子均出生在北京，一家人過著幸福的家庭生活。
他擔任顧問聘期從1912年8月1日至1917年8月1日，1916年4月8日續聘至1922年9月30日。他希望袁世凱通過各項改革樹立權威，通過發展工業使國家強盛。針對中國的對外宣傳、財政改革、邊疆危機和加強邊貿等問題，他提出過許多頗有見地的建議。他支持中國擺脫列強組成的六國銀行團的束縛，甚至勸誡袁世凱不要因為孫中山反對他就取消孫氏建立的鐵路總公司。在第一次世界大戰期間，他主張中國加入協約國一方以提高國際地位，爭回被帝國主義掠奪的權益。值得一提的是，莫理循任政治顧問期內對中國影響最大的作為，當數披露日本滅亡中國的“二十一條”。
日本趁第一次世界大戰歐洲列強無暇東顧之際，企圖將中國完全置於自己的控製之下。1915年1月18日，日本駐華公使日置益未經外交部，直接向總統袁世凱提出了滅亡中國的“二十一條”要求，並威脅中國政府不得泄露條款的內容。2月5日，莫理循受到袁世凱的接見，兩人進行了一個小時的談話，莫理循憑記憶整理了一份備忘錄，記錄了“二十一條”的具體內容。他不露痕跡地把內容透露給《泰晤士報》記者端納，電文於12日在《泰晤士報》上刊登。不僅如此，他與端納還將消息送給《字林西報》和美聯社。但由於《泰晤士報》沒有刊載對中國極具威脅的第五條，他遂與袁世凱的秘書蔡廷幹合作，將英文本的“二十一條”全部內容交給美國記者紀樂士，結果美國報紙《芝加哥日報》予以全文刊登，日本滅亡中國的陰謀大白於天下。莫理循因此受到日本報紙的仇視與攻擊，但他毫不畏縮，一方麵繼續對外揭露日本隱瞞真相的惡行，另一方麵建議中國政府將完整的文件拍成照片以戳穿日本欺騙他國的謊言。
對於1915～1916年的帝製運動，莫理循表示不解，也不支持。1915年8月，美國人、中華民國政府的憲法顧問古德諾發表《共和與君主論》，認為在一定的條件下中國更宜於君主製時，莫理循立刻在《大陸報》上聲明，“反對君主立憲政體，認為現在實行是不明智的”。之後他多次在信函中表示反對袁世凱稱帝。護國反袁運動開始後，他主動到漢口、南京、上海等地考察。回京後，先後麵見袁世凱和總統府秘書長梁士詒，警告他們：形勢所迫，必須取消帝製。當然，莫理循的勸告沒有取得任何效果。袁世凱一意孤行，最後落得身敗名裂的下場，中國則陷入長期的戰亂之中。因此，莫理循對袁世凱帝製自為的舉動評價甚低，他說：“袁世凱想穿龍袍的瘋狂野心，毀了他自己的前途，也嚴重地連累了他的國家。”
莫理循在勸阻袁世凱稱帝的過程中，還針對已在歐洲爆發的第一次世界大戰，極力主張中國政府參加協約國一方，並在袁世凱去世之後，繼續向黎元洪政府申說中國參戰的益處，希望中國通過參戰提高其在世界上的地位，扭轉將來受侵略的危險，同時也能夠收回德、奧租界，永遠停付對德國的義和團賠款。1919年2月，他作為中國政府代表團技術顧問參加了“巴黎和會”，在此期間，為代表團修改相關的英文文件。對巴黎和會在日本的壓力下，同意將德國在山東的全部利益讓與日本，莫理循表示了極大的憤慨，並予以譴責。1920年5月30日，他因患胰腺癌在英國去世，享年58歲。其在薩塞克斯郡的墓地由一圈中式漢白玉欄杆環繞，上麵鐫刻著英文的“北京的莫理循”的字樣，反映了莫理循與中國、與北京的密切關係和他對中國與北京深厚的感情。