耶律楚材又請求派人進城，尋求孔子後代，找到孔子的五十一代孫孔元措，奏請由他繼承“衍聖公”的封號，將孔林、孔廟的土地交付給他，命令他收集金朝的太常禮樂生。又征召著名的儒生梁陟、王萬慶、趙著等人，讓他們將《九經》譯成口語，講給太子聽。又率領大臣們的子孫，拿著經書講解其中的含義，使他們知道聖人的學說。在燕京設置編修所，在平陽設置經籍所，從此文明教化開始興盛。
當時河南地區剛剛攻下，俘虜很多，蒙軍返回，俘虜逃跑的有十分之七八。皇帝下令：凡是收留和資助逃亡者的，處死全家，同村鄰裏也要連坐。因此，逃亡者沒有人敢收留，大多餓死在路上。耶律楚材平心靜氣地對太宗說：“河南已平，這裏的百姓都是陛下的兒女，還會走到哪裏去呢！何必因為一個俘虜，而使幾十個上百個人牽連受死呢?”太宗醒悟，下詔解禁。金朝滅亡後，隻有秦、鞏等二十多個州很久沒有投降，楚材上奏道：“過去我們的百姓逃避罪罰，有的集中在這些地方，所以拚死抵抗，如果答應不殺他們，將不攻自破。”赦免死罪的詔令一下，這些城池都歸降了。
甲午年，討論將中原百姓登記編戶，大臣忽都虎等人建議以成年男子為征稅對象。耶德楚材說：“不行。成年男子逃走，那麼賦稅就征收不到了，應當以戶為征收對象。”爭論多次，終於確定以戶為征收對象。當時將相大臣獲得的俘虜，往往寄存在地方州郡，楚材利用登記戶口的機會，下令將俘虜全部登記為平民，凡是隱藏私占的處以死刑。
乙未年，朝廷討論將四處征伐沒有歸附的地方，假如派遣回回人征討江南，漢人征討西域，那麼就能有效地控製他們，耶律楚材說：“不行。中原和西域相距遙遠，還沒有到達敵人的邊境，就已經人馬疲乏了，加上水土不服，容易生傳染病，應該各從其便。”皇帝表示接受。
丙申年春天，宗王們大聚會，太宗親自拿起酒杯賜給耶律楚材說：“我之所以推心置腹地任用你，是因為先帝的命令。沒有你，中原地區就沒有今天。我之所以能夠高枕無憂，都是因為你的努力。”西域各國以及宋朝、高麗的使者前來朝見，說的話大多不可信，太宗指著耶律楚材對他們說：“你們國家有這樣的人才嗎?”使者們都老實地說道：“沒有。他簡直是神人啊！”太宗說：“你們隻有這句話不假，我也覺得你們國中一定沒有這樣的人才。”有個叫於元的人奏請發行紙幣，耶律楚材說：“金章宗時開始推行紙幣，與銅錢同時使用，官府以發行紙幣來謀利，不願意回收，稱為‘老鈔’，甚至1萬貫紙幣隻能買一張餅。百姓窮困，國家經費短缺，應該引以為戒。現在印製紙幣，不能超過1萬錠。”朝廷接受了他的意見。
秋七月，忽都虎送來了戶口簿，太宗打算分割州縣賞賜給親王、功臣。耶律楚材說：“分割土地和人民，容易發生衝突和糾紛。不如多賜給他們金帛財物。”太宗說：“已經答應了，怎麼辦呢?”楚材說：“如果朝廷設置官吏，征收上交給諸王功臣的賦稅，到年底分給他們，不讓他們自行征收，這樣就可以了。”太宗同意他的想法，於是確定全國的賦稅，每兩戶出絲一斤，以供國家使用；五戶合出絲一斤，作為諸王和功臣封地的收入。地稅：中等田每畝交二升半，上等田交三升，下等田交二升，水田每畝交五升；商稅征收三十分之一；鹽價，白銀一兩可買40斤。正常的賦稅額確定後，朝廷討論認為太輕，楚材說：“賦稅從輕，仍會產生貪汙的弊端，以後將會有人以增加國家收入為升官的途徑，那樣的話現在的賦稅額就已經夠重的了。”
當時工匠製造物品，隨意浪費官府的物資，十之八九被他們私自占有。耶律楚材請求全部加以考核，建立起固定的製度。當時侍臣脫歡奏請在天下沒有出嫁的女子中挑選美女，詔令已經頒發，耶律楚材攔住不執行，太宗發怒。楚材進諫道：“以前挑選了28個美女，已經足夠用來使喚。現在又要挑選，我擔心騷擾百姓，正想再向陛下彙報。”太宗過了好一會兒才說：“可以取消這件事。”又打算征收民間的母馬，楚材說：“耕種養蠶的地方，不出產馬，現在如果推行收馬之法，以後必定成為百姓的禍害。”太宗又接受了他的意見。
丁酉年，耶律楚材上奏說：“製造器具必須用好的工匠，要保持國家已取得的成就必須任用儒臣。儒臣的事業，不進行幾十年的積累，是難以成功的。”太宗說：“果真是這樣的話，可以讓這些人做官。”楚材說：“請加以考試選拔。”於是命令宣德州宣課使劉中到各郡去主持考試，分為經義、詞賦、論三個科目，被俘為奴的讀書人，也讓他們參加考試，主人隱藏不讓他們應試的處以死刑。共選拔了4300名讀書人，免去奴隸身份的占四分之一。
以前，州郡官吏中有很多人借商人的銀錢來償還欠官府的債務，利息累計為本錢的好幾倍，稱為“羊羔兒利”，甚至妻子兒女都被變賣為奴隸，還是還不清。耶律楚材上奏，下令利息與本錢相等後不許再增加，永遠成為固定的製度，民間所欠的債務，由官府代為償還。直至統一度量衡、頒發符印、建立鈔法、製定統一的貿易法規、設置郵政係統、明確驛站的使用憑證，各種政務大致齊備，百姓稍微能夠休養生息。