元和十四年，迷信佛教的憲宗皇帝為了祈福，自鳳翔迎佛骨至京師，貴族官僚市民受其影響，競相仿效，奔走膜拜，煽起宗教狂熱。韓愈站在扞衛儒道的立場，對此極為憤慨，堅決反對佛教的蔓延，上疏《論佛骨表》，極力諫阻，曆舉佛教禍國殃民、傷風敗俗之罪，要求將佛骨投之水火。因言詞尖銳，觸犯皇帝，將欲處以死罪。後經大臣親貴說情，降貶為潮州刺史。韓愈忠心為唐王朝，卻受到了重大的政治打擊，在赴潮州途中，寫了《左遷至藍關示侄孫湘》，詩曰：“一封朝奏九重天，夕貶潮州路八千。欲為聖明除弊事，肯將衰朽惜殘年。”抒發受冤屈的情懷。
《憲宗實錄》，《韓子年譜》引。
韓愈任潮州刺史雖僅有數月，但卻為地方做了些好事，在文教方麵采取的重要措施是恢複州學，聘請趙德為學官，自捐俸祿作為州學經費，在促進潮州地區文教事業的發展上，起了號召和示範作用。
憲宗皇帝對韓愈有召還複用之意，為宰相皇甫鎛所阻，隻移為袁州刺史。元和十五年正月，韓愈至袁州赴任，考察到袁州境內有買賣男女為奴的陋俗，因下令，凡被賣為奴婢者，準許父母贖歸。實行此項措施，對社會的安定和生產的發展起了積極作用。在袁州期間，登門求教者也不乏其人，黃頗就是新增加的“韓門弟子”。
第四階段為54-57歲，即從穆宗長慶元年(81年)到長慶四年。主要的活動是整頓中央官學，繼續為維護唐王朝的中央集權統治效力。
穆宗皇帝即位後，即下令召韓愈為國子祭酒。長慶元年，韓愈履行其職責，對國子監學官的任命，生徒的資格，監內的學風，都進行整頓，使國子監恢複生氣，成為名副其實的高等學府，為唐王朝培養統治人才。但就任未久，即於秋七月調轉為兵部侍郎。
長慶二年，鎮州兵亂，朝廷出師不利，詔令兵部侍郎韓愈前往宣撫。韓愈受命即行，疾驅而入鎮州，不畏兵刃相迎，不顧個人安危，慷慨陳詞，責以大義，喻以禍福，折服亂兵首領王庭湊，使歸順中央。宋王令有《韓吏部》詩一首評其事。詩雲：“宣尼夾穀叱強齊，吏部深州破賊圍，始信真儒能見用，可為邦國大皇威”。肯定宣撫任務的完成對於維護中央集權製度是有重要意義的。完成使命還朝，因功提升為吏部侍郎。
長慶三年，被調為京兆尹兼禦吏大夫，負責京師民政，整頓社會秩序。他敢於執法，決不姑息，使六軍將士皆不敢違犯。他們私下議論：“京兆尹就是那個主張要燒佛骨的人，怎可違忤。”在他管理下，盜賊停止活動，遇到旱災，糧商也不敢抬高米價。京師地區的物價平穩，社會秩序比較安定。不久又改任兵部侍郎、吏部侍郎。
長慶四年夏，因病告假休養於城南莊，與文學之士往來唱和，假滿百日而自行罷官。當年冬病逝於長安靖安坊。朝廷贈禮部尚書，諡曰文。
韓愈自青年至老年，數十年間論文詩賦甚多，他的著作由其女婿李漢收拾整理，“得賦四，古詩二百一十，聯句十一，律詩一百六十，雜著六十五，書啟序九十六，哀詞祭文三十九，碑誌七十六，筆硯鱷魚文三，表狀五十二，總七百，並目錄合為四十卷，目為《昌黎先生集》，傳於代。又有《注論語》十卷傳學者，《順宗實錄》五卷，列於史書，不在集中。”後人又彙集其他遺文，編為外集，附於《昌黎先生集》之後，總稱《韓昌黎集》。