在對兒童學作了全方位研究後，周作人隨即轉入了兒童教育所需要的材料――兒童文學作品――的研究、介紹與翻譯。
早在1910年，周作人曾買到過一本高島平三郎編的《歌詠兒童的文學》，這本書對他具有十分重要的意義，可以說他對於兒童學的興趣就是由此而開始的。到了1923年，他又寫了一篇文章對該書進行了評論與介紹，文中引用原作者的話說：
我想我國之缺乏西洋風的兒童文學，與支那之所以缺乏，其理由不同。在支那不重視兒童，又因詩歌的性質上隻以風流為主，所以歌詠兒童的事便很稀少，但在我國則因為過於愛兒童，所以要把他從實感裏抽象出來也就不容易了。支那文學於我國甚有影響，因了支那風的影響及詩歌的性質上，缺少歌詠兒童的事當然也是有的；但是這個影響在和歌與俳句上覺得並不大。
對於這一點，周作人深有同感，指出：“中國缺乏兒童的詩，由於對於兒童文學的觀念的陳舊，非改變態度以後不會有這種文學發生，即使現在似乎也還不是這個時候。”他接著寫道：兒童學研究在當時的日本雖然才剛剛起步，但傳統的歌詠兒童的文學作品已經很多了，這其中不僅有大量的詩歌，就是散文筆記也不缺少這一類的東西。正如高島平三郎所言，日本人骨子裏具有一種細膩而強烈的親子觀念，這種觀念承襲性便造就了曆史悠久的歌詠兒童的文學傳統，典型的例子是，早在10世紀，日本就出現了清少納言的《枕之草紙》一書，書中有不少作者以女性的幽婉纖細所記述的兒童的事情，比如描寫兒童之美的“可愛的事物”一段，就被周作人認為是歌詠兒童的文學標本：
瓜子臉的小孩。
人們？？的叫喚起來，小雀兒便一跳一跳的走來；又（在他嘴上）戲塗上胭脂，老雀兒拿了蟲來給他放在嘴裏，看了很是可愛。
三歲左右的小孩急急忙忙的走來，路上有極小的塵埃，被他很明敏的看見，用了可愛的手指撮著，拿來給大人們看，也是極可愛的。
留著沙彌發的小孩，頭發披在眼睛上邊來了也並不拂開，隻微微的側著頭去看東西，很是可愛。
交差係著的裳帶的上部，白而且美麗，看了也覺得可愛。又還不很大的臀上，童裝束著在那裏行走，也是可愛的。
可愛的小孩暫時抱來戲弄，卻馴習了，隨即睡著，這是極可愛的。雛祭的器具。
從池中拿起極小的荷葉來看，又葵葉之極小者，也很可愛。――無論什麼，凡是細小的都可愛。
肥壯的兩歲左右的小孩，白而且美麗，穿著二藍的羅衣，衣服很長，用帶子束高了，爬著出來，極是可愛。
八九歲的男孩用了幼稚的聲音念書，很可愛。
長腳，白色美麗的雞雛，仿佛穿著短衣的樣子，喈喈的很喧擾的叫著，跟在人家的後麵，或是同著母親走路，看了都很可愛。
鴨蛋。
舍利瓶。
瞿麥花。
需要說明的是，關於“兒童文學”，這裏應區分兩種不同的概念：一是描寫兒童的文學，也即周作人的所謂“歌詠兒童的文學”，二是供兒童閱讀的文學，也即他所說的“兒童的文學”，前一類表現的是成人對兒童的關愛的態度，後一類才是兒童教育中真正需要的東西。
周作人認為，兒童之所以需要文學，隻要看看文學起源的情形便可以明白：文學的起源，本由於原人對於自然的恐懼與好奇，憑了想象，構成一種感情思想，借了語言表現出來，總稱是歌舞，分起來是歌、賦與戲劇小說。兒童的精神生活本與原人相似，他的文學是兒歌童話，內容形式不但多與原人的文學相同，而且還有許多是原始社會的遺物，常含有野蠻荒唐的思想，但這些野蠻荒唐的思想能夠激發兒童的豐富的想象力，對兒童的心理發展有利而無害。
關於兒童教育的作用，周作人首先引用了麥克林？托克的觀點：兒童的想象被壓迫，他將失去一切的興趣，變成枯燥的唯物的人，但如果被放縱，又將變成夢想家，由此他指出：文學教育的作用有三：一、順應滿足兒童之本能的興趣與趣味；二、培養並指導這些趣味；三、喚起一切沒有的新的興趣與趣味。與此相適應，他將兒童期劃分為3個不同的階段，並為每一階段指定了文學閱讀的內容：一、幼兒前期――兒歌、寓言、童話，可以是本國的，也可以是別國的東西；二、幼兒後期――兒歌、童話、自然寓言（如《萬國一覽》譯本）；三、少年期――詩歌（如敘事民歌）、寫實故事（如《魯濱遜漂流記》、《堂？吉訶德》等）、寓言（如伊索寓言及歐洲其他國家寓言作家的作品）、戲曲（中國尚無有，須先從翻譯入手）。
關於上述各種兒童文學體裁，周作人都曾有過專門的介紹與翻譯，比如他翻譯介紹了古希臘伊索的寓言、日本柳澤健原的介紹童謠的《兒童的世界》、日本坪內逍遙和美國斯金納等人的童話劇本6篇等等。當然他最感興趣而且花費精力最多的還是在童話這一方麵。
對於周作人來說，童話研究是與神話研究並重的，因為在他看來，童話與神話原出一本，隻是前者是宗教的，後者是文藝的，雖然性質稍有不同，解釋卻還是一樣，而且在研究方法上同以文化人類學或民俗學為依據。
周作人對童話的考察也是從兩個方麵入手的：一是童話的整體性研究，二是童話的介紹與翻譯。以童話為主題的研究論文有10餘篇，其中重要的有《童話略論》、《童話研究》等。