6 月3 日，洪秀全病逝天京，其長子繼位。
7 月19 日，湘軍攻陷天京，太平軍宣告失敗，曾國藩賞加太子太保、一等侯爵；曾國荃賞太子少保、一等伯爵。
8 月15 日，奏準裁撤湘軍25000 人。
10 月，行轅移駐安陵。
11 月，奏準停征厘舍、畝捐。
12 月，主持修複江南貢院，補行江南鄉試，會考江南優貢。
1865 年 （同治四年）55 歲，1 月，選漢唐以來各臣奏疏17 首，編《鳴原堂論文》。
3 月，主持修葺種山、尊經兩書院, 收養八百孤寒子弟，從自己養廉銀中捐款課獎。
5 月26 日，接上諭：率軍赴山東剿撚。
6 月，主持整理《王船山遣書》完稿，共320 卷，交金陵書局出版。
6 月18 日，北上剿撚之策：重鎮設防，劃河圈圍，清野查圩，馬隊追蹤。
9 月，經楊州、清江浦抵徐州。一路調兵布防堵圍，沿途又張榜招員。
10 月，將金陵製造局上遷海虹口，和李鴻章原設的炮局及購自美國人的鐵廠合並，再加容閎購回的百多部機器建成江南製造總局。
12 月，核定長江水師永遠章程及營製營規。
1866 年 （同治5 年）56 歲，3 月，由徐州赴濟寧，沿途謁孟、孔、曾諸聖墓。
9 月24 日，撚軍突破防線，進入山東。連續2 次請假，在營調營。
10 月，奏陳：剿撚無效，病難速痊，請開協辦大學士、兩江總督之缺。
12 月，回任兩江總督。
1867 年 （同治6 年）57 歲，3 月，在江南製造總局下設造船所試製船艦，同時擬設譯書館。5 月，會同李鴻章將江南製造總局由虹口遷高昌廟，征地擴遷，規製大增。
6 月，補授體仁閣大學士。
1868 年 （同治7 年）58 歲，4 月，奉上諭改授為武英殿大學士。
5 月31 日，至上海視察江南製造總局。
8 月，奉命調任直隸總督。
9 月，江南造船廠試製的第一艘輪船駛至江寧，曾登船試航，取名“恬吉”。
12 月，抵京師，覲見那拉氏與同治皇帝。
1869 年 （同治8 年）59 歲，2 月27 日，奏陳直隸應辦事宜，以練兵、飭吏、治河為至要。6 月，奏請按湘軍製改造直隸練軍。
8 月，作《勸學篇示直隸士子》, 提出儒學有義理、考據、經濟、辭章四科,唯義理為治學根本。
12 月，奏陳：“直隸清理積獄……計審結並注銷之案四萬一千餘起, 多作塵牘, 為之一清。”
1870 年 （同治九年）60 歲，4 月，肝病日重，右目完全失明。奏準病假一月。
5 月續假一月。
6 月，天津教案發生, 奉命前往處理。
7 月11 日，抵津。出令放告，要求津民據實檢舉揭發。
23 日，法國公使羅淑亞來見，要求殺天津道員、知府、知縣為法領事抵命，並以戰爭相威脅，曾國藩嚴詞拒絕。
24 日，奏陳：挖眼剖心，全無實據；津民生憤，事出有因。
8 月，奏陳：本案凶犯已拿獲九名，惟羅淑亞意欲“三員議抵”，斷難允求。
府、縣本無大過送交刑部已屬情輕法重。
9 月，兩江總督馬新貽遇刺身亡，曾國藩調任兩任總督，李鴻章調補直隸總督。
10 月17 日，起程南下。
11 月3 日，六十大壽，禦賜“勳高柱石”匾額。
24 日，作家訓日課四條：一曰慎讀則心安，二曰主敬則身強，三曰求仁則人說，四曰習勞則神欽。
1871 年 （同治十年）61 歲，8 月19 日，挈李鴻章聯銜會奏《擬選子第出洋學藝折》。
9 月，視察水陸各營防務、訓練情況。
11 月抵上海，23 日在滬設宴慶祝61 歲生日。
1872 年 （同治11 年）62 歲，2 月27 日，領銜上奏：促請對“派遺留學生一事”盡快落實。並提出在美國設立“中國留學生事務所”，推薦陳蘭彬、容閎為正副委員常駐美國管理。在上海設立幼童出洋肄業局，薦舉劉翰清“總理滬局選送事宜”。
3 月1 日，時發腳麻之症，舌蹇不能語。
3 月12 日，午後散步署西花圃，突發腳麻，曾紀澤扶掖回書房，端坐三刻逝世。是月，清廷聞訃，輟朝三日。追贈太傅，諡文正。
6 月25 日，靈柩運抵長沙。
7 月19 日，葬於長沙南門外之金盆嶺。
1873 年12 月13 日，改葬於善化縣（今望城縣）湘西平塘伏龍山。與夫人歐陽氏合葬。