在幾內亞比紹人民抗敵保衛戰節節勝利的時刻，莫桑比克也爆發了反殖武裝鬥爭。1964年9月25日，兩年前成立的莫桑比克解放陣線（簡稱“莫解陣”）發表了《武裝大起義宣言》，號召人民為實現莫桑比克的徹底獨立而鬥爭。愛國武裝力量隨即在德爾加多角州的沙伊鎮點燃了莫桑比克獨立戰爭的烽火。
安哥拉起義爆發後，殖民當局立即派遣大批軍隊、警察，出動坦克和裝甲車，對人民實行殘酷鎮壓。從1961年3月中旬至5月中旬，殖民者炸毀了25個村莊，屠殺了3萬非洲人。葡萄牙總理薩拉查親自兼任國防部長，發誓要把安哥拉民族解放戰爭鎮壓下去。在殘酷鎮壓起義的同時，1961年8月，葡萄牙當局又宣布對殖民地實行根本改革：撤銷《土著法》，形式上承認殖民地人民為葡萄牙公民，增加非洲人在葡萄牙國民議會中的議席，允諾在殖民地發展教育、建築城市住宅、增建醫院、修築公路等，企圖以此欺騙殖民地人民。
在幾內亞比紹，1968年就任葡屬幾內亞總督的安東尼奧·斯皮諾拉將軍（1974年革命後曾當過5個月的葡萄牙總統）也實行了緩和政策。他大規模地搞基礎經濟建設，在當地修建學校、醫院、住宅區以及公路，使當地人民的生活水平有了一定的提高。但同時，斯皮諾拉在軍事上表現得比他的前任更加強硬，他強調要使用“一切方法”來對付遊擊隊。於是從1970年起，葡萄牙空軍的菲亞特G.91戰鬥轟炸機開始使用凝固汽油彈、落葉劑、除草劑等非常規彈藥，特別是公路周邊地帶使用這些“武器”，以消滅公路周邊的植被。這樣做一方麵可以減少殖民軍遭到遊擊隊伏擊的可能性，另外一方麵也可以在一定程度上切斷遊擊隊的後勤補給線。同時，他還在外交領域展開攻勢，與支持愛國武裝的幾內亞共和國總統塞古.杜爾會談，討論相互合作問題。但是會談以失敗告終。1972年11月，為鼓動推翻杜爾總統，殖民軍對幾內亞發動攻擊，雖然救出了被關在那裏的葡萄牙戰俘，但最終敗退。
在莫桑比克，1966年10月10日，殖民軍派遣奸細刺殺了莫解陣軍事領導人馬蓋亞。1969年2月3日莫解陣領袖蒙德拉納被葡萄牙特務暗殺。但莫解陣領導層反而克服了分裂的危險，以薩莫拉·馬謝爾為首的新領導集團逐漸左傾，取得了蘇聯的支持。
1962年4月，安解陣宣布成立安哥拉流亡革命政府，並把武裝力量改組為民族解放軍。這支力量除了繼續堅持在安哥拉西北部山林地區活動外，從1966年開始還擴展到馬蘭熱的卡鬆加地區及靠近紮伊爾沙巴地區的東部邊境一帶進行反殖鬥爭。安人運於1963年初在卡奔達開避新戰線，並設立培訓遊擊隊幹部的中心，1964年又在東部叢林地區開辟新遊擊區。1966年5月，安人運的武裝在盧祖鎮附近襲擊葡軍，開始了東部戰線的武裝鬥爭。
除了上述兩支反殖武裝外，1966年3月又出現了“爭取安哥拉徹底獨立全國聯盟”（簡稱“安盟”）領導的反殖武裝力量。安盟主席為若納斯·薩文比。安盟在東部地區建立遊擊基地，創建了安哥拉解放軍。三派武裝對殖民政府打擊雖然更大，但是力量分散了，對敵打擊較弱，也埋下了不和的種子。
從60年代下半期至70年代上半期，幾內亞比紹、安哥拉、莫桑比克的反殖武裝鬥爭繼續發展，愛國力量在鬥爭中進一步壯大，遊擊基地更加擴大和鞏固，對殖民軍警的襲擊更加頻繁，規模也更大。
在安哥拉，三個民族主義組織領導的武裝鬥爭都有了加強。1968年，安人運在東部地區的遊擊戰已擴展到隆達及比耶兩省。至1970年代初，它的武裝力量已達到五個軍區：丹博斯、卡奔達、莫西哥及寬多庫邦戈、隆達及馬蘭熱、比耶。安解陣的遊擊活動也已擴展到宰雷、威熱、北寬紮、羅安達、卡奔達、馬蘭熱、隆達及莫西哥等省。
安盟的武裝鬥爭也由莫西哥省逐步發展到隆達、馬蘭熱、比耶、寬多庫邦戈等省的部分地區，1969年5月又擴展到維拉省的部分地區。
為了消滅安哥拉反殖愛國力量，葡萄牙殖民當局無視人道，模仿了美國在越南使用過的一切手段。1967年末，殖民者強迫原分散居住的安哥拉農民密集地居住在指定的地點。有的居民點周圍設置了鐵絲網等障礙物。殖民者原以為這樣可防止遊擊隊滲透，便於割斷當地居民與遊擊隊的聯係，得以孤立、削弱並消滅愛國武裝力量。但集中營式的生活使人民對殖民當局更加不滿，更同情和支持遊擊隊的反殖鬥爭。1970年，殖民者還發動了生物戰，使用飛機在田地上空播撒化學製劑，導致農作物大麵積死亡。