1902年，清廷終於“預備立憲”，國內局勢稍微緩和。章太炎應蔡元培的邀請，回上海擔《蘇報》主筆。有《蘇報》做陣地，章太炎大肆批判保皇派，在《駁康有為論革命書》中，更是毫無忌憚地寫道“載湉小醜，不辨菽麥”諷刺光緒；義弟鄒容寫成《革命軍》一書，宣傳“永脫滿洲之羈絆，盡複所失之權利，而介於地球強國之間”，“保我獨立之大權”，章太炎為其作序，稱讚《革命軍》是“震撼社會的雷霆之聲”！這兩件事引起了極大轟動，清政府密電上海當局聯合租界抓人。其他人不在，章太炎問明白為什麼抓人後，對租界巡捕說：“餘人俱不在，要拿章瘋子，就是我！”義弟鄒容得知章太炎被捕，慨然“自首”。後來，租界法院判決如下：鄒容監禁兩年，章太炎監禁三年，在租界監獄服刑，限滿開釋，驅逐出境。可惜一年後，鄒容身患重病去世，章太炎痛心不已，他出獄後，無論搬到何處，總在家中牆壁上掛著鄒容的畫像，每月初一、十五，必沐浴供香一次。
第四次鬧出政治事件，“蘇報案”轟動一時。
1906年，章太炎獲釋，浙江人陶成章適時已秘密建了光複會，蔡元培為會長，章太炎被推舉為副會長。章一出獄，就受到革命黨的關注，在日本的孫中山、黃興極力相邀，請其執掌同盟會機關報。7月15日，章太炎到達日本，孫中山、黃興、宋教仁等同盟會元老帶著一千多人前去迎接，盛況空前。章太炎在日本加入同盟會後，執掌《民報》，與老友梁啟超再次論戰，梁奈何不了他，每每搖頭苦笑。
成了同盟會骨幹，章太炎的政治生涯算是步入了正軌。同盟會中，有人盲目崇拜孫中山，章太炎頗為不滿，屢次嘲諷，因經濟問題，章太炎還聯合一批人兩次倒孫，要推舉黃興當總理，幸好黃興多方轉圜，才沒有鬧大。辛亥革命勝利後，孫中山的名望如日中天，獨章太炎不斷冷言相加，一些報社記者紛紛采訪這位“國學大師、革命元老”，章太炎也信口開河，表揚誰就捧其上天，諷刺誰就踏其於地，“章瘋子”著實風光了一陣。
1912年元旦，民國建立。吊詭的是，在民國建立後的第13天，光複會首領陶成章居然被人暗殺，幕後黑手是上海都督陳其美與青幫流氓蔣介石。章太炎火冒三丈，與同盟會處處作對，不斷在報紙上指責孫中山。他罵孫中山，別人隻能聽，不敢答，更不能附和。如果有人附和說罵得好，他馬上給那人一耳光，同時罵道：“你是什麼東西？孫中山除我之外，誰敢罵之？”
副總統兼湖北都督黎元洪想利用章的名頭，恭請其去武昌，章大為感動，覺得“民國總統一席，非公莫屬”。此後章太炎以黎的軍師自居，一力支持。在湖北，他娶了個美麗的妻子。他曾有一妾，生了三個女兒後，於1903年不幸去世。後來一直為革命奔走，未曾娶親。等革命勝利，已經年屆不惑，黎副總統一關心，他在報紙上登了個《征婚告白》，提了五個條件：一要湖北人；二要大家閨秀，性情開放；三要通文墨，精詩賦；四是雙方平等；五是夫死可嫁，亦可離婚。此舉可謂相當超前，引得時人笑諷：“章瘋子又發瘋了！”
章瘋子狂妄世人皆知，普通女子誰敢嫁他？最後還是蔡元培做了月老，將浙江才女、《神州女報》創辦人湯國梨介紹給了章。
1913年6月15日，章太炎大婚，盛況空前。隻是不久後，國民黨代理理事長、即將北上擔任內閣總理的宋教仁遇刺身亡，查出幕後主使是袁世凱的心腹。孫中山、黃興等人掀起二次革命，與袁世凱撕破臉。
全國風聲鶴唳，章太炎卻拋下妻子北上，要找袁世凱說理。在大總統府，袁世凱避而不見，章太炎大怒，將共和勳章狠狠砸向袁的畫像，且把會客廳砸了一通。袁世凱相當頭疼，隻得將其軟禁，想將他的夫人接到北京規勸。
章太炎得知，冷笑說“袁皇帝，騙不了我”，寫了一紙遺囑給夫人湯國梨：……吾生二十而孤，憤世嫉俗，絕意考試，精研學術，忝為人師，中遭困難，辛苦之極，不死於清廷購捕之時，而死於民國告成之日，尚何言哉！追生不如死……可惜，我死之後，中國文化亦亡矣！基本意思是：我早年鬧革命，在清廷牢獄中都沒死，現在估計要死在袁世凱手中了。最後一句則相當牛氣：我死了不要緊，隻是中國文化會因此而亡！