1931年，11歲的周璿進入“明月”（聯華歌舞班時期），1934年在“三大播音歌星競選”中獲得亞軍，和白虹一起成名。她和白虹一樣，都是唱著黎錦暉的歌在歌壇走紅的。在“播音歌星”競選期間，周璿每天在“大中華”、“李樹德堂”、“新聲”等多家電台播音，演唱的都是黎錦暉的歌，她是黎錦暉的歌打造出來的一顆耀眼的星。
周璿演唱的黎錦暉時代曲，最走紅的是她和嚴華對唱重錄的《桃花江》。周璿獨唱灌錄唱片的歌，最走紅的是黎錦暉用世界名曲的曲調填詞而成的《鴿子》、《薔薇處處開》和《攀不倒》，以及黎錦暉專門為她寫的《睡的讚美》。《攀不倒》和《睡的讚美》都是兒童歌曲，當時，在黎錦暉身邊能灌唱片的小演員中，周璿年紀最小，又生得小巧玲瓏，黎錦暉就寫兒童歌曲給她唱。1935年和1936年，周璿灌錄的黎錦暉時代曲唱片，每天都可以從廣播裏聽到，聽眾反複點唱的歌還有《特別快車》、《夜來香》、《紅玫瑰》、《楊柳絲絲》等多首。
隨著時間的推移，周璿在歌壇的知名度逐漸超過了白虹。1937年7月周璿主演的《馬路天使》上映後，她在片中演唱的《天涯歌女》和《四季歌》迅速流傳，紅遍海內外。1938年2月她又在影片《三星伴月》中演唱了《何日君再來》，她在歌壇的地位已經把所有的歌星都遠遠地甩在了後麵。
嚴華創作的《扁舟情侶》1936年11月23日灌了唱片，開始流行。和《扁舟情侶》灌錄在同一張唱片上的是嚴華詞曲的《送情郎》。這兩首由周璿演唱的歌由勝利唱片公司出版。“百代”最早為周璿灌錄的唱片，有嚴華的《新對花》、《五更同心結》、《花花姑娘》、《花開等郎來》；黎錦光的《賣雜貨》，《想郎》、《探情》、《叮嚀》；嚴折西的《愛的歸宿》、《賣燒餅》、《淒涼之夜》等。這些歌使周璿1938年—1939年，在流行歌壇紅極一時。1940年，嚴華又為她寫了名曲《銀花飛》、《麻將經》；黎錦光為她寫了紅遍海內外的《采檳榔》；姚敏為她寫了流行名曲《月下佳人》。1941年—1942年，周璿又灌錄了李厚襄的《憶良人》，黎錦光的《五月的風》等歌曲。這些膾炙人口，至今曆久不衰的名曲，使周璿成為流行歌壇最耀眼的明星。
《天涯歌女》、《四季歌》是周璿最早演唱的電影歌曲，《何日君再來》是上海淪為“孤島”後最流行的歌。唱過這三首歌，周璿再唱電影歌曲已是1939年了。
1938年末，周璿進入國華影片公司，主演的第一部影片是吳村編導的《孟薑女》，片中插曲《百花歌》和《春花如錦》，都由吳村作詞，嚴華譜曲。吳村的詞寫出了孟薑女的性格和情感，通俗中飽含著詩意和真情，朗朗上口，感人至深。嚴華以民間小調為素材，根據周璿的音色特點，和吳村的詞做到了完美結合，又使周璿能充分發揮她的歌唱才能。影片一經上映，片中插曲立刻紅遍歌壇。1937年，周璿在《四季歌》中唱過“冬季到來雪茫茫，寒衣做好送情郎，血肉築得長城長，奴願作當年的小孟薑。”如今她真的以孟薑女的形象出現在銀幕上，觀眾認定了她就是“孟薑女”，她第一次扮演古裝戲的女主角獲得了成功。
這部影片1939年2月上映，家喻戶曉的故事，周璿楚楚動人的形象和她那纏綿悱惻的歌聲，給烏雲籠罩下的“孤島”上海，給愁腸百結的上海人和全國人民，帶來了無限的溫情和慰籍，人們更加喜歡周璿，喜歡周璿的歌，她在人們心目中的位置已無人可替代。
從《孟薑女》開始到1941年末的《夢斷關山》，她共為“國華”主演了16部影片（其中有三部“國華”以“國泰”的名義發行），扮演了孟薑女、李三娘、董小宛、秋香、蘇三、孟麗君、紅娘、梅妃等8位中國曆史上頗有名氣的婦女。她把這些生長在不同的曆史時期，身世不同、社會地位不同、性格迥異的女性，個個演得栩栩如生。這些銀幕形象證明，周璿的形象、氣質，扮演古代美女似乎更是她的優勢。而她在此期間的另外8部影片中扮演的現代女性，由於劇情所限，沒能給周璿塑造不同性格的人物，展示演技以廣闊空間，這些現代女性的形象略遜於前8位古代婦女，沒能給觀眾留下深刻的烙印和長久的記憶，彌補這一不足的是周璿甜美的歌聲。她為“國華”主演的16部影片，有4部影片沒有插曲，在另外的12部影片中她共演唱插曲45首，有29首由百代和勝利唱片公司錄了唱片。灌錄了唱片的都是她演唱的電影歌曲中的名曲，這些歌和她1937年唱紅的《天涯歌女》、《四季歌》和《何日君再來》，還有她此期間灌錄唱片的50首時代曲一起紅遍歌壇，周璿不隻高踞流行歌壇的第一把交椅，而且人人稱她“歌後”了。
2004年的第8期《電影故事》，發表了一篇題為《老演員鳳凰談往事》的文章，鳳凰回憶說：“周璿拍《李三娘》時是她最紅的時候，”“她的歌太動人了，人家去看她的戲，就是為了聽她的歌，大家都學她，就是都學不像。”
周璿的歌使她在影壇奠定了無人可與之爭鋒的地位。就在1939年，新聞媒體上開始稱她為“金嗓子”，從此“金嗓子”成為周璿的美譽。