1927年，艾略特不但加人了英國國籍，並加入了英國天主教會。此後，他的興趣逐漸轉移到神學和宗教方麵來。他的三本小書《蘭伯思會議以後的思潮》《基督社會的理想》和《關於文化定義的注釋》，就是他在這方麵研究的成果。但是，在這幾本書中，艾略特表現出一種反對當時主要思潮的傾向，因而被許多人認為是反動和愚昧的。這三本書與他的重要論文《但丁》一起，闡述了這樣一種論點：看一部作品是不是詩歌，必須由文學標準來決定；看一部詩歌是不是偉大，必須由高於文學的標準來決定。
艾略特信仰宗教後的第一首長詩《聖灰星期三》是一部宗教沉思錄，其風格與他早期的詩歌作品迥然不同。《聖灰星期三》描寫的是人們接受宗教信仰及教規時在精神上產生的痛苦和折磨，但是這也被一些批評家曲解為個人幻滅的表現。《四支四重奏》是艾略特最成功的作品，它不但具有很高的文學價值，而且其結構也是十分有創造性的，它由四首長詩組成，每一首都是獨立的，但總起來又環環相扣，儼然是一個整體。《四支四重奏》宣傳原有的罪過使人們陷於萬劫不複之境地，整個世界成了病房，隻有低頭認罪，受苦受難，在贖罪的淨火中才能求得解放。詩采用了抽象的寫作形式，並且模仿了四重奏樂曲的結構，也具有很高的藝術價值。《四支四重奏》在英美文學界評價很高，也正是由於這部作品，英王喬治六世授予艾略特功勳勳章。瑞典文學院也“因為他對當代詩歌做出的卓越貢獻和所起的先鋒作用”，授予他諾貝爾文學獎。同年，他訪問了美國。1950年，艾略特返回哈佛大學開始主講“詩歌與戲劇”，後來又到芝加哥大學執教數月。
艾略特的許多文學主張，如詩歌的社會作用、主題思想從客觀現實升華的觀點，促使他去從事戲劇創作，他認為戲劇是一種最現實、最有社會性的藝術，他還認為，所有戲劇都具有一種導致自知、和睦和潔身的宗教結構。這樣的認識讓艾略特把戲劇置於所有其他文學藝術形式之上，但是他創作的劇本比起他的沉思錄或者詩歌，顯然遜色很多。
1965年1月4日，托馬斯·史愛斯·艾略特在倫敦與世長辭。他死後出版了他的論文集《對批評者的批評及其他》，其中《對批評者的批評》一文對自己的文學評論作了嚴肅、認真的評價。他生前曾說過，他“政治上是保皇黨，宗教上是英國天主教徒，文學上是古典主義者。”