在旋陀羅笈多的統治後期，他開始信仰智那教，極其虔誠，竟至放棄王位而出家，他的兒子繼承了王位。後來，旋陀羅笈多按照那教教義的要求絕食，最終餓死。
旋陀羅笈多的兒子在位十多年，後來將王位傳給了阿育王。在阿育王統治的初期，興兵大舉征伐印度南部，使除極南端的一小塊土地之外的幾乎整個印度都處於他的統治之下。
阿育王對殘酷的戰爭給人民所造成的災難感到十分後悔。他曾經發布過一個敕令，在敕令中他說：他對羯陵伽人民在戰爭中所遭受的苦難，“感到深切的憂慮和悔恨”。後來他又一次向全國的人民宣布：“戰鼓的響聲”沉寂了，代替它的將是“法的聲音”，今後代替暴力統治和侵略的將是不竭餘力的宣揚佛法，從此以後，他將不再向鄰國派遣軍隊，而是宣揚佛法的高僧。
阿育王所說的“法”，就是以佛教的倫理道德觀為基礎，強調仁慈的實踐和虔誠的思想。他認為，對於每一個人來講，信仰佛法，重要的在於行動。一個人能否向善，不是看他參加了多少次佛教的儀式，而是看他在每一件事情上是否能按照佛法去做。
他希望每一個人都能以家庭作為人生的基點，首先在家庭中體現他所說的那些道德。主要是要服從父親，尊崇老師和長輩；對親朋好友要慷慨和友好；對待仆人和貧苦的人要樂善好施；對待動物要仁慈，不能濫殺。
阿育王首先以身做則。他宣布在全國廢除鬥獸之類的血腥娛樂，不允許用動物做殺生祭禮，在宮廷裏對王公大臣們喜歡的狩獵遊戲也加以限製。
不久，阿育王又宣布佛教為印度的國教，下令在王宮和印度各地樹立石柱，開鑿石壁，將他的詔令刊刻在上麵。他還召集了全國的一大批佛教高僧，編纂整理佛教經典，在各地修建了許多佛教寺院和佛語。
為了弘揚佛法，阿育王派出了包括王子和公主在內的大批使者和僧侶，到鄰近的國家和地區去傳教。印度公主在去錫蘭（今天的斯裏蘭卡）傳教時，不僅帶去了許多僧侶和佛典，還帶去了一枝神聖的菩提樹的樹枝，並親自種植在錫蘭，這棵菩提樹在錫蘭一直生長到今天。
阿育王在推行佛教的同時，也加強統治。國家的軍事、行政和最高司法等一切大權都集中在他一個人手中。他擁有一個由他一手操縱的龐大的官僚機構，由行政長官、軍事長官和祭紀長老分別掌管，而地方則被他分為許多省，派總督去管理。有六十萬常備軍隊保衛著他的政權。
在阿育王統治時期，孔雀帝國經濟繁榮，商業貿易活躍。不僅國內工商業發展起來了，海外貿易也有不少進展，孔雀帝國與斯裏蘭卡、緬甸等國家或地區的貿易往來頻繁。
孔雀帝國的首都華氏城，當時十分繁華。據說全國各地都有馳道通達華氏城，這裏不僅工商業發達，城市管理規範，而且城內城外建築宏偉。
正如曆史上許多依靠武力征服而建立起的帝國一樣，孔雀帝國沒能維持多久。阿育王死後，孔雀帝國逐漸走向衰弱。