1930年4月，蔣介石要搞東北的情報。過去派到東北的特務都被日本人搞掉了。於是陳立夫和徐恩曾就指派錢壯飛領導一個小組去沈陽活動，同去的有陳賡、胡底等人。他們拿了國民黨特務機關的證件和經費，到東北旅行一星期，為我黨恢複在東北地區的各級組織做了大量工作，並帶回許多重要情報。回南京後，經與李克農研究寫成一份四萬字的詳細報告，說已在東北建立了一套可以源源不斷地獲得東北地區情報的特務組織。陳立夫、徐恩曾如獲至室，對錢壯飛佩服之至，更為依賴。
在錢壯飛的一生中最富有傳奇色彩的一件事，當首推處理顧順章叛變的事件。
1931年4月，曾任中央六屆中央政治局委員，中央特科負責人的顧順章在武漢被捕叛變。武漢敵特機關急於搶功，立即給蔣介石、陳立夫、徐恩曾打電報。4月25日晚，錢壯飛在徐恩曾大本營裏，收到國民黨武漢綏靖公署主任何成睿和武漢特務機關接連發來的幾封特急絕密電報，上麵都寫著“徐恩曾親譯”字樣。這天恰好是星期六，徐恩曾早已出去尋歡作樂。錢壯飛就用已經掌握的密碼把來電譯了出來。由於顧順章掌握我黨大量機密，上海黨中央麵臨著遭受大破壞的危險。情況萬分火急，必須搶在敵人的前麵。
錢壯飛記下電文，不露痕跡地把原電封好，立即派地下交通劉杞夫連夜去上海，把情報送給李克農；同時安排在南京工作的同誌迅速隱蔽轉移。26日淩晨，錢壯飛擔心劉杞夫不能及時找到李克農，便決定親自去上海向中央報告。為了不引起敵人懷疑，他把幾封電報親自交給徐恩曾，然後從容離去，出門後即乘火車趕往上海。他在上海近郊的真如車站下車，直接把情報送到中央特科。周恩來得知後，以最快的速度，將顧順章知道的線索全部切斷，安排黨中央機關以及中央領導幹部立即轉移。顧順章27日被解到南京以後，出賣了黨全部的機密。4月28日敵人在上海開始大逮捕。原以為會將共產黨首腦機關一網打盡，不料卻處處撲空。
起先國民黨特務機關懷疑顧順章提供的情報不可靠。顧順章據各種跡象斷定有人走漏了風聲。國民黨特務機關很快查出是錢壯飛通知中共中央轉移的，這使蔣介石、陳立夫、徐恩曾等國民黨頭目目瞪口呆，他們無論如何也想不到共產黨人竟然長時間掌管著他們最機密的部門。他們氣急敗壞，到處緝拿錢壯飛。而錢壯飛和李克農等人早已在黨中央的安排下，離開上海進入江西中央革命根據地。
以後，錢壯飛便留在中共中央軍委副主席周恩來身邊做機要工作，並擔任中央軍委二局（保衛局）副局長。
1934年，錢壯飛參加中央紅軍長征。遵義會議後，調任紅軍總部副秘書長（未到職）。1935年3月31日紅軍渡烏江時，遭到敵機襲擊，錢壯飛在疏散隱蔽時掉隊，在息烽流長慘遭當地反動分子殺害。
1940年周恩來在延安，懷著深切悼念之情，高度評價錢壯飛的工作，讚揚他：為黨立了三次大功。保衛黨中央機關這一次是最大的功勞。