6月，在浙一師組織學生成立了一個金石篆刻研究會，名為“樂石社”，李叔同擔任社長。最初這隻是一個學生業餘活動組織，因李叔同遍邀諸友入社，又得西泠印社諸多名家時相提契，乃得規模漸備，實際上成為當時西泠印社之外杭州又一個著名的金石社團。
同年開始兼任南京高等師範的教職，在那裏他也倡導組建了一個與“樂石社”性質相近的文藝社團“寧社”，活動多與金石書畫相關。
歌曲創作漸至高峰期，創作了大量的優秀歌曲，最著名的有《送別》、《早秋》、《憶兒時》等。
1916年民國五年丙辰三十七歲
是年夏天，在一本日本雜誌上讀到一篇介紹斷食的文章，深感興趣。年底，利用寒假入杭州虎跑寺斷食18天，並記下詳細的《斷食日誌》。這次斷食使李叔同有了深刻的宗教體驗，有身心靈化的感覺，成為他此後開始學佛乃至剃度出家的一個至關重要的契機和原因。
1917年民國六年丁巳三十八歲
自虎跑斷食以來，對佛教興趣日濃，漸漸開始茹素、閱經及供佛。其時與著名學者馬一浮交往甚密，最初學佛即受到馬一浮的指引。
在日本留學的學生劉質平經濟上遇到困難時，李叔同多方設法幫助，並決定從自己的月薪中拿出五分之一提供無償資助，鼓勵他堅持完成學業。為師之恩，令劉質平終生難忘。
1918年民國七年戊午三十九歲
正月裏，馬一浮介紹其友人彭遜之來虎跑小住，沒過幾天，彭遜之忽然在此出家，李叔同目睹其情景，大為感動，即於2月25日（農曆元宵節）這天正式皈依三寶，禮了悟老法師為皈依師，受法麼演音，號弘一，真正成為了一名佛門在家弟子，並開始為出家作準備。
6月下旬，李叔同提前舉行了圖畫與音樂課的期終考試。隨即便向浙一師辭職，並將自己的所有財物、作品及藏品一一分贈他人，準備到虎跑去正式入寺修行。
8月19日（農曆七月十三），李叔同在虎跑寺正式剃發出家。
10月中下旬，在靈隱寺受比丘戒。戒期讀馬一浮贈他的《寶華傳戒正範》、《靈峰毗尼事義集要》兩部律學書籍，為之悲喜交集，立誓學戒宏律，將失傳已久的佛教律學發揚光大。
受戒後，於11月中旬赴嘉興精嚴寺閱藏習律，接受範古農居士的建議，決定用書法來弘揚佛法。
年底，應馬一浮之召，回杭州參加海潮寺禪七。
1919年民國八年己未四十歲
上半年，在杭州玉泉寺、虎跑寺、靈隱寺等處研究佛學，極為精進。
初夏，弘一法師回虎跑結夏安居，期間從華德法師習唱梵唄，手錄《讚頌輯要》一冊。
是年冬，與程中和、吳建東兩居士於玉泉結期念佛，並曾同燃臂香，依天親《發菩提心論》發十大正願。春，仍居玉泉。時《印光法師文鈔》出版，弘一法師作題辭並序，深致讚歎。
師於玉泉寺讀到唐朝義淨三藏所譯的《根本說一切有部律》，引起了對有部律的濃厚興趣，一度發心願專學有部律。
8月上旬，往新城貝山掩關。行時攜帶大量律學典籍，準備深入研習。至貝山後，因環境與條件的不適，無法久居，勉強住了一個多月後，於9月轉至衢州，精研律學。
1921年民國十年辛酉四十二歲
初春，重回杭州，以故舊酬酢太多，未能專心辦道，欲另尋蘭若，經友人介紹，於4月下旬啟程來到溫州，擬於慶福掩關兩年，以深入律藏，圓滿其業。期間完成數部重要的律學著作，包括法師律學方麵的代表作《四分律比丘戒相表記》的初稿。
1922年民國十一年壬戌四十三歲
1月底，法師在俗時的發妻俞氏病故，師後來接到家書得知此事，本擬北上奔喪，以軍閥混戰，交通不便未能成行。
是年春，禮慶福寺主寂山長老為依止阿合梨。
是年夏，師於掩關中染上了嚴重的痢疾，恐世日無多，曾立下遺囑，歿後願以身施於水族。
1923年民國十二年癸亥四十四歲
春，在慶福寺如期閉關兩年後，啟關遊方。至滬後與尤惜陰居士合撰《普勸發心印造經像文》，今佛經流通，多有附刊此文者。
初夏，回到杭州，為西泠印社寫《阿彌陀經》，印社為建經塔，刻其文於經塔石幢之上。法師的書法因寫經的特殊要求而漸漸發生重大變化，與昔日在俗時的風格已有明顯不同。
10月，再次移錫衢州，主要居於蓮華寺，曆時7個月。
1924年民國十三年甲子四十五歲
春，在法師的鼎力支持和幫助下，衢州居士成立了佛學會。
5月底，因病離開衢州，回到溫州慶福寺靜養。
8月，《四分律比丘戒相表記》在多次檢校修改後，得以定稿，後由中華書局影印出版。同年完成的重要論著還有《優婆塞五戒相經箋要》、《根本說一切有部毗奈耶自行鈔》及《學根本說一切有部律入門次第》等。
1925年民國十四年乙醜四十六歲