“一切從實際出發”、“結合實際”、“聯係實際”，是辛安亭編寫教材的思想原則，也是他編寫教材的核心理論。抗日戰爭前期的教材方針是貫徹抗日教育政策，為抗日服務，為人民大眾服務，但辛安亭認為，教材畢竟不是宣傳材料，它必須要體現基礎知識的教育。從“抗日化”到科學化和兒童化是教材的一大進步。“兒童化方麵，初級國語可說是一個典型。要求每一課達到既科學化又兒童化，內容是常識，表達用詩歌或故事形式”。編寫教材必須從兒童實際出發，還必須考慮邊區實際。“科學化不是建立在廣大工農群眾需要的基礎上，不是從邊區農村生產與家庭生活的需要出發”；“兒童化不是從廣大農村的農民兒童的生活出發，而是從城市上層社會的兒童生活出發”，就會成為“洋教條”。因此，辛安亭主張，編寫教材必須把注意力放在調查研究、了解實際、掌握讀者對象及要求方麵，不應放在研究書本、追求寫作方法方麵。即是一本通俗讀物，“應著重講最基本的較固定的知識，不可過分強調緊跟形勢，過多講臨時性的東西”。這是辛安亭教材論的基本思想觀點。《談編寫教材的原則》一文雖寫於1979年，但作為延安時期編寫教材的經驗總結，也可以佐證他教材論的更細微的思想。其中精簡集中、綜合聯貫、深入淺出、啟發心智四條原則便是他的教材論思想成熟的體現。辛安亭探幽發微，係統闡述了教材編寫的原則和方法，論證了教材變革的曆程和規律，為中小學教材體係的建立奠定了堅實基礎。
新中國成立後，中學各科教學大綱和教科書全麵向蘇聯學習。辛安亭在1956年向朝鮮教育考察團的報告中總結了這方麵的經驗教訓，具體分析指出了許多照搬蘇聯教材的地方，其結果產生了不少教條主義的毛病，不能和中國的實際相結合，增加了教學上的困難，並追究了“造成這種偏差的直接原因，是我們領導方麵強調結合中國實際不夠，編輯同誌了解中國實際不多”。對於教科書不穩定的問題，辛安亭建議先“徹底地修改教學計劃和教學大綱，然後根據大綱改變教科書以求做到教科書的穩定”。辛安亭在教材建設上的建樹是多方麵的。除了“聯係實際”的教材理論和實踐外，他還對教材的對象問題、語言問題、群眾路線問題以及課本中的圖畫、數字使用等問題都發表過具有創見性的意見，為不斷發展的教材建設提供有益的借鑒。
辛安亭特別重視通俗讀物，認為它對提高全民族文化素質有重大作用。他說：“我深感我國從來不重視供兒童和文化程度低的工農學習的通俗讀物。其實，從群眾觀點而言，寫得一般化的成人讀物，其作用和影響遠不如寫得好的通俗讀物。例如我國古代不少詩文集，就不如一本《三字經》；多一本或少一本一般的詩文集，中國文化不一定受多大影響；但如果沒有一本《三字經》，廣大人民的愚昧程度就會嚴重得多。”“我的理想主要是寫出深入淺出、雅俗共賞的作品。”他把古人元好問的詩：“好句端如綠綺琴，靜中窺見古人心；陽春不比黃花曲，未要千人做賞音”反其意而用之，寫了這樣一首詩：“深入淺出苦用功，雅俗共賞最稱神；陽春要學黃花曲，定要千人做賞音”，表達了他為人民大眾寫作的飽滿激清和強烈願望。辛安亭為了在他的編著中達到大眾化、通俗化目的，大量采用了人民群眾喜聞樂見，又便於誦讀、記憶的歌謠（包括民歌、民謠、兒歌、童謠）的形式，這種形式的作品，被人們稱之為“通俗韻文”。他編寫了近百萬字的通俗讀物，獨具風格，膾炙人口，流傳甚廣，對兒童啟蒙和普及文化科學知識起了很大的作用。在所能見到他所編著的各種教材中，這種通俗韻文形式有短篇120首，三、四、五言長篇各一章。以通俗韻文編寫的專著，計有三言的一部（《新三字經——兒童三字歌》），四言的三部（《日用雜字》、《農村日用雜字》、《工作方法四字經》），五言的一部（《兒童家庭教育五字歌》），七言的一部（《曆史歌》）。
辛安亭知識淵博，治學嚴謹，在學術問題上不虛張，不苟同。他畢生致力於教育、出版、著作，取得了很大成果，尤其在基礎教育和教材建設上做出了很大貢獻，對出版編輯工作也總結出了很多寶貴經驗。他所撰著的作為基礎教育的通俗讀物，流傳很廣，影響很大，受到普遍稱讚。辛安亭襟懷坦白，光明磊落，嚴於律己，寬以待人，生活儉樸，從不特殊。由於他對教育事業的貢獻，也由於他具有高尚的人品道德，使他在群眾中享有很高的威望。