在法國期間，皮亞佐拉師從納迪婭·布朗熱（Nadia Boulanger）學習，布朗熱是當時享譽世界的作曲家和音樂教育家，她的學生包括之後的大作曲家勳伯格、斯特拉文斯基和科普蘭等等。學習之初，皮亞佐拉刻意隱瞞了他與探戈的過去和他的手風琴作品，認為古典音樂才是他的歸宿。但布朗熱在一次偶然間聽到皮亞佐拉演奏自己的探戈作品《凱旋》（Triunfal）後，熱切地說道：“阿斯托爾，你的古典作品寫得很好，但是真正的皮亞佐拉是在探戈裏，千萬不要放棄它。”皮亞佐拉本人也曾在訪談錄《The Next Tango》（DVD）中談到：“布朗熱就像是我的第二位母親，她對我說‘探戈是美妙的音樂，手風琴是了不起的樂器’。”布朗熱鼓勵他做回真正的自己，在探戈這條路上繼續走下去。在布朗熱的支持下，皮亞佐拉茅塞頓開，堅定了繼續創作探戈音樂的想法。他說：“探戈是一種能滲入你心的音樂，雖然我一度停止演奏探戈音樂，把自己全身投入於更深奧的音樂上，但當我再次演奏探戈時，我十分享受。自那時開始，我便將從吉那斯特拉和布朗熱那兒學到的音樂文化全都放進探戈音樂中。”
1955年回到阿根廷後，皮亞佐拉立即組建了布宜諾斯艾利斯八重奏樂團，開始進行新探戈音樂的創作與演出。他對探戈音樂進行了一番富有創新性的改革：首先，在樂器方麵，在傳統的班多鈕手風琴、鋼琴和弦樂器的基礎上加入了電吉他；其次，在音樂創作方麵，作品在演奏時加入了大量刺耳的打擊性效果，還吸收了爵士樂的即興片段、巴洛克式的複調對位技巧、現代性的節奏表現以及從吉那斯特拉和布朗熱那裏學到的現代調性音樂語彙等。最重要的是，皮亞佐拉的探戈徹底打破了典型探戈樂隊的框架，沒有歌手和舞者的參與，成為了純粹用於聽覺的室內樂。然而，這些創新的舉措一時並未得到傳統探戈界的認可，麵對當時阿根廷探戈音樂界大多數音樂家與聽眾的強烈批評和反對，皮亞佐拉不得不於1958年解散了八重奏樂團，重回紐約繼續尋找音樂機會。
柳暗又花明
回到紐約後，皮亞佐拉沒有放棄新探戈的創作追求，大膽嚐試了爵士與探戈的融合，但遺憾的是同樣沒有得到認可。1959年，身在異鄉的他又遭受了喪父的打擊，為紀念父親，皮亞佐拉以之前寫作的探戈曲《諾尼諾》（Nonino）作為素材，寫下了著名的《再見，諾尼諾》（Adiós Nonino）。作品中減少了不協和刺耳的現代音響，同時添加了即興元素，豐富了探戈的音樂內涵，終於獲得了大家的喜愛，也預示了他之後順利的新探戈之路。後來，皮亞佐拉至少采用了二十種不同的配器來演奏這部作品，可以說該作伴隨了他一生的演奏生涯。
二十世紀六十年代是皮亞佐拉在新探戈音樂上的巔峰時期。首先，他組建了自己的第一個五重奏樂團，五重奏是皮亞佐拉最喜愛的形式，由班多鈕手風琴、小提琴、低音提琴、電吉他和鋼琴組成。他們在歐美等地經常舉行巡回演出，不僅演奏皮亞佐拉的個人作品，也演奏探戈稍早時期（二十年代至五十年代）的經典曲目，獲得了廣泛的聽眾基礎。這段時期，皮亞佐拉也為樂團創作了大量探戈小品和組曲，代表作有《布宜諾斯艾利斯的四季》、《天使係列》組曲和《惡魔係列》組曲等。其中《布宜諾斯艾利斯的四季》是為了向維瓦爾第的《四季》致敬而作，同樣由春、夏、秋、冬四個樂章組成，雖與原作有少許聯係，但作品中更多的是新探戈音樂元素的體現。之後，小提琴家克萊默在其2000年的專輯《八季》中，創造性地將皮亞佐拉的《四季》與維瓦爾第的《四季》改編融合到一起，組成了一部完整的套曲。現今也有許多音樂會經常將這兩部作品放在一起演出，以對比巴洛克和新探戈這兩種截然不同的音樂風格。
到了六十年代後期，皮亞佐拉開始與探戈詩人和歌手進行合作，創作了一係列有歌詞文本的探戈音樂。其中最有代表性的莫過於1968年與烏拉圭詩人、劇作家霍拉西奧·費雷合作的探戈歌劇《布宜諾斯艾利斯的瑪利亞》，這是音樂曆史上第一部專門以探戈作為主題內容而寫作的歌劇作品，具有跨時代的意義。為了迎合超現實體裁的故事發展，皮亞佐拉首先擴大了樂隊的編製，添加了多種打擊樂器以增加戲劇性衝突，采用了各種探戈作曲技法，並加上了華爾茲、米隆加舞等形式，也沿用了古典音樂中的敘事曲、賦格曲、詠歎調、彌撒曲。這段時間，皮亞佐拉也因這部歌劇結識了歌手阿美麗塔·巴爾塔（Amelita Baltar），並開始與她約會交往。