從1863年8月起，馬克思把精力集中於研究在第二個稿本中沒有得到充分發揮的那些篇章，首先是資本的流通和剩餘價值的轉化形式問題。同年12月底，他已完成了整個《資本論》的新稿本。他當時已經確定把這一巨著寫成四冊，第一冊是資本的生產過程，第二冊是資本的流通過程，第三冊是總過程的各種形式，第四冊是理論史。恩格斯建議先把第一卷整理出來，馬克思同意這樣做，並開始對涉及第一冊的內容部分進行謄寫和潤色。
經過一年多的時間，《資本論》第一卷終於大功告成。1867年4月10日，他親自帶著稿子，離開倫敦乘船去德國海港城市漢堡，把稿子交給出版商奧托·邁斯納，然後到漢諾威去，住在他的朋友庫格曼醫生的家裏。在那裏他校訂了《資本論》的頭幾個印張。5月19日返回倫敦。大約經過三個月的時間，他看完了全部校樣。同年8月15日夜裏，他剛看完校樣，就懷著十分興奮的心情告訴恩格斯：“這本書的最後一個印張……剛剛校完……這樣，第一卷就完成了。其所以能夠如此，我隻有感謝您！沒有您為我作的犧牲，我是絕不可能完成這三卷書的巨大的工作的。我滿懷感激的心情擁抱您！”
馬克思在第一卷題辭獻給1864年逝世的威廉·沃爾弗：“獻給我永遠懷念的朋友，勇敢的、忠實的、高尚的無產階級先鋒戰士……”
《資本論》前後曆時25年，第一卷第一次印刷1000本，一部劃時代意義的著作問世，凝聚馬克思半輩子的辛勤勞動。
《資本論》以令人信服的邏輯，證明了資本主義社會必然會被共產主義社會所代替，指出了工人階級的曆史使命。由於《資本論》揭示了資本主義社會的經濟運動規律，他終於把社會主義從空想轉變為科學。
在《資本論》裏，馬克思還闡明了科學共產主義的各個組成部分，政治經濟學、辯證唯物主義和曆史唯物主義、社會主義革命和無產階級專政的學說。《資本論》一書是馬克思理論創作的最高成就。
早在第一卷印刷以前，馬克思已經準備好了其餘兩卷的初步整理結構。1867年9月以後，他立即繼續從事這兩卷的整理和寫作，可是他還沒有來得及脫稿，死神不等他完成這部著作就奪去了他手中的筆。
恩格斯把《資本論》第二卷、第三卷整理完畢並付印出版，不僅是給他的朋友，而且也給自己，首先是給他們的前無古人的偉大友誼樹立了一個永久的紀念碑。
馬克思在手稿的第三卷末尾本應論述階級和階級鬥爭的發展情況，可是他沒能實現這個計劃。在關於階級的那一章開始時，他的手稿就突然終止了！