毛澤東在北京除了為生計履行圖書館書記職責和為同伴赴法之事奔忙外，還盡量旁聽北大的課程，求得新知，並廣泛結交活躍於當時新文化舞台上的知名人物，與他們座談、討論，研究比較他們的各種主張。他除了與李大釗、陳獨秀、鄧中夏等關係密切外，還同蔡元培、胡適、陶孟和等有過交往，探討各種新思潮和人生問題。他曾同北大學生朱謙之討論無政府主義及其在中國的前景。他同北大湘籍學生鄧中夏關係密切，常相過往，並參加過鄧發起的“北大平民教育講演團”。五四運動中，鄧中夏曾專程到長沙向毛澤東介紹北京的情況。他還在《北京大學日刊》（1919年10月23日）發表毛起草的《問題研究會章程》，並附啟事寫道：“我的朋友毛君澤東從長沙寄來研究會章程十餘張。在北京的朋友看了都說很好，有研究的必要。各向我要了一張去。現在我隻剩下一份，要的人還不少，我就在本校日刊登出，以答關心現代問題解決的諸君的雅意”。使青年毛澤東的探索活動在北大產生了積極的影響。
眾多的社團從事各種學術和新思潮的研究，是五四時期北大的一大特色。1918年10月14日，“北京大學新聞學研究會”成立，這是我國第一個新聞學研究團體。青年毛澤東曾被同學稱為“時事通”，來京前曾有到京後要“一麵辦報，一麵入學”的計議。他很快成為這個研究會的成員，積極參加它的各項活動。如他出席了1919年2月19日研究會的改選大會，是與會的24位會員之一；3月10日晚，他聽了李大釗為會員所作的講演；每周還聽邵飄萍等講授“新聞工作的理論與實踐”這門課。在參與研究會的活動中，毛澤東結交了朋友，增長了新聞知識6他曾說在新聞學會裏，我遇到了別的學生，……。特別是邵飄萍，對我幫助很大。他是新聞學會的講師，是一個自由主義者，一個具有熱烈理想和優良品質的人。1919年10月，研究會舉行第一班研究期滿式大會，照會章規定，毛澤東獲得一張聽講半年證書；但他這時已離校，未能直接從會長蔡元培手裏接過證書。與此同時，他還參加由楊昌濟、陳大齊、胡適及學生陳鍾凡等發起的北大哲學研究會，在會中閱讀了大量西方資產階級哲學著作，其中包括18世紀唯物主義者的著作。
毛澤東在北京的生活緊張而清苦，他曾兩次到長辛店鐵路工廠了解設在那裏的赴法預備班的情況。據李維漢等人回憶，毛澤東對了解長辛店鐵路工人的生活和勞動情況表現出極大的興趣。還要特別指出，青年毛澤東正是在這時與楊昌濟的愛女楊開慧相知相愛，成為摯友，這位堅強的女性成了他心中終生不渝的“驕楊”。
1919年3月12日，毛澤東因母親病重離京，並在繞道上海歡送赴法勤工儉學的湖南青年後回到長沙，從而結束了他的第一次北京之行。
1919年12月18日，為驅逐湖南軍閥張敬堯，毛澤東率湖南驅張請願團抵達北京，在京主持驅張運動。他的第二次北京之行雖未在北大工作，但與北大仍保持了密切的關係。他曾多次到北大圖書館研讀馬克思主義的譯著，與李大釗等人探討問題。他曾就這時萌生的組織留俄隊赴俄勤工儉學，“這樁事（留俄），我正和李大釗君等商量”。“我為這件事，腦子裏裝滿了愉快和希望”。他還到北大學生等組織的工讀互助團女子組參觀，“覺得很有趣味”，但認為“也許終究失敗”，因為男子組可說已經失敗了。1920年2月，他加入了由李大釗、王光祈等人發起的“少年中國學會”，並同其保持了長期的聯係。
1920年初，北大教授楊昌濟病逝。毛澤東同其子女一起守靈，並同蔡元培、範源濂、章士釗、楊度、黎錦熙等聯名在《北京大學日刊》發出《啟事》稱：先生操行純潔，篤誌嗜學，無意於富貴利達，依薪資維持生計。為撫恤遺孤，請知交慨加賻助。楊生前非常器重毛澤東、蔡和森，他在給章士釗的信稱：此二人是“海內人才，前程遠大。”“君不言救國則已，救國必先重二子。”所以時人在對楊的悼文中曾寫道：“在長沙五年，弟子著錄以千百計，尤心賞毛澤東、蔡林彬”。
1920年4月11日，由於驅張運動取得了勝利，毛澤東離京去上海。他的第二次北京之行，對改造中國社會問題作了更加深沉的思考，並對他確立信仰起了重要作用。
二
青年毛澤東有過出國留學的計劃，也有過進入北大學習的打算，但最後都沒有實現。這大概與他的抱負和喜“自由研究”的特質有關。這正如他所說求學實在沒有‘必要在什麼地方’的理，‘出洋’兩字，在好些人隻是一種‘迷’。中國出過洋的總不下幾萬乃至幾十萬，好的實在很少，多數呢？仍舊是‘糊塗’，仍舊是‘莫名其妙’，這便是一個具體的證據。因此我想暫不出國去，暫時在國內研究各種學問綱要。但兩次北京之行，對青年毛澤東確立馬克思主義的信仰，走上職業革命家的道路，都有著異乎尋常的重要意義。
兩次北京之行，使毛澤東獲得廣泛接觸各種新思想新思潮的機會。據不完全統計，他在這期間所曾交往的人物有：蔡元培、李大釗、陳獨秀、胡適、楊昌濟、黎錦熙、邵飄萍、徐寶璜、陶孟和、梁漱溟、馬敘倫、章士釗、李石曾、蔣夢麟、張申府、譚平山、傅斯年、羅家倫、段錫朋、康白情、朱謙之、王光祈、李璜、張國燾、陳公博、劉仁靜、鄧中夏、高君宇、楊鍾健等，其中不乏新文化運動的領袖和醉心於各種新思潮的健將。與這些人的交往和討論使他對各種主義、主張有了深入思考、比較和選擇的餘地。他曾說，這時“我的思想還是混亂的，用我們的話來說，我正在找尋出路”。就反映了這種轉變中的思想狀態。
兩次北京之行，對於毛澤東實現向馬克思主義者的轉變起了有著決定意義的作用。他在北大工作期間，不但讀到了李大釗發表的標誌馬克思主義在我國開始傳播的最初幾篇文章，而且有機會與李大釗等早期共產主義知識分子常相過從，深入交流。他回憶說：李大釗和陳獨秀“他們兩人都是中國最有才華的知識界領袖。我在李大釗手下在國立北京大學當圖書館助理員的時候，就迅速地朝著馬克思主義的方向發展，陳獨秀對於我在這方麵的興趣也是很有幫助的”。而他的第二次北京之行，已能從北大等處直接讀到若幹馬克思主義的經典著作和社會主義文獻，結合他自己對曆史的深切理解及對各種主義的比較，對於他的世界觀轉變起了重要作用。他回憶說：“我第二次到北京期間，讀了許多關於俄國情況的書。我熱心地搜尋那時候能找到的為數不多的用中文寫的共產主義書籍。有三本書特別深地銘刻在我的心中，建立起我的馬克思主義信仰。我一旦接受了馬克思主義是對曆史的正確解釋以後，我對馬克思主義的信仰就沒有動搖過。”毛澤東提到的三本書，當時北京大學圖書館均有收藏，它們是：馬克思和恩格斯（時譯作馬格斯和安格爾斯）的《共產黨宣言》，陳望道譯，1920年社會主義研究社出版；考茨基（時譯作柯祖基）的《階級爭鬥》，惲代英譯，1921年新青年出版社出版；克卡樸的《社會主義史》，李季譯，蔡元培序，1920年新青年出版社出版。誠然，上述有的出版時間與毛回憶的時間不一致，但應指出，五四時期北大的一些進步社團就曾大量翻譯油印出版過這類書籍，毛澤東讀到這種油印本是完全可能的。時為北大學生的羅章龍後來曾回憶說毛澤東第二次來北京的時候，我們有一個龐大的翻譯組，大量翻譯外文書籍，《共產黨宣言》就是其中一本。《共產黨宣言》不長，全文翻譯了，按照德文版翻譯的，我們還自己謄寫、油印，沒有鉛印稿，隻是油印稿。我們醞釀翻譯時間很長，毛主席第二次來北京後看到了。曾是毛的老師和摯友的黎錦熙在1968年也回憶說：我此次（指1920年1月4日到北京北長街平民通信社）去看他時，主席坐在大殿正中香案後，很長的香案，左邊是平民通信社的油印機和通訊稿件，……右邊是一大堆關於社會主義的新書刊。我在這裏第一次讀到《共產黨宣言》的全文。
毛澤東在北大的經曆，對他爾後的革命實踐也產生了積極的影響。北大圖書館在傳播新思想和宣傳馬克思主義方麵的特殊作用，給毛澤東留下了深刻印象。他回湖南不久即創辦文化書社，附設書報閱覽所，陳列書報，供人閱覽，並發起組織俄羅斯研究會，研究社會主義思潮。1921年8月，他在湖南創辦自修大學，也附設一個藏書豐富的圖書館室。蔡元培著文稱讚自修大學是“合吾國書院和研究所之長而活用之。”後來在廣州主持農民運動講習所時也有類似的做法。毛澤東回湘後創辦的《湘江評論》等刊物，也運用了在北大新聞學研究會所學的知識。