在談判過程中，沈括不卑不亢，憑借自己所熟知的地理知識和宋遼雙方簽訂的“檀淵之盟”，遼國宰相楊益戒對沈括更是刮目相看。沈括維護了宋王朝領土權，捍衛了國家的威望，出色顯示了一位外交家的風範，讓遼國人也對他十分敬佩。
沈括出使遼國回來後，他完成了《使虜圖抄》一書，詳細記述了遼國的山川險阻和風土人情，並上呈朝廷。
守護邊疆
宋仁宗年間，黨項族首領元昊建立了西夏政權，並經常侵擾宋朝疆土，進一步加劇了中國民族紛爭。宋軍由於指揮係統混亂，經常被西夏打敗。麵對夏、遼等外敵的入侵，沈括堅持站在主戰派一麵。
熙寧七年，沈括擔任河北西路察訪使和軍器監長官期間。沈括曾攻讀兵書，在仔細的研究了城防、兵器、戰略戰術軍事之後，他提出將一些科技融入到兵器製造當中，尤其是對火藥的應用，對後世的軍事發展造成了深刻的影響。沈括還先後編著了《修城法式條約》和《邊州陣法》等影響力頗深的兵書，對宋朝的軍事理論和裝備質量方麵，做出了重大貢獻。
宋仁宗元豐三年，宋朝再次麵臨西夏南下的侵擾，為此，朝廷任命沈括為延州知州，兼任鄜延路經略安撫使。三年後，沈括升任龍圖閣大學士。不久後，在與西夏的戰爭中，因部下徐禧、鄜延道總管種諤、鄜延道副總管曲珍等人急功近利，不聽沈括勸告，在邊城築城死守，結果懈怠，被西夏乘虛而入，造成了永樂城慘敗，近兩萬宋軍陣亡。
永樂之敗葬送了北宋在平夏城大捷後的有利形勢，不少民夫死於戰火，高永亨、李舜等將領殉國。沈括雖然不是永樂城戰敗的罪魁禍首，但是他身為當地軍政的統帥，在戰役中救援不力，難辭其咎。沈括被貶為均州團練副使，從此，結束了自己的政治生涯。
《夢溪筆談》
元祐二年，沈括完成了神宗下令編繪的“天下郡縣圖”，名為《守令圖》，這是他對北宋王朝的最後一點貢獻，同時也是對中國地理上的貢獻。次年，沈括住進了在鎮江購買的一處房產，仔細精修後，將園子更名為“夢溪園”，開始在這裏隱居，專心編纂《夢溪筆談》。
沈括的一生可以用“輝煌”二字來形容，他曾經提出了自己的環保思想，他最早提出不能隨便砍伐樹木，尤其對古林應當加以保護，並認為，砍伐樹木會對人類造成很大的惡劣影響。
沈括發現“石油”也是意外，他在讀“高奴縣有洧水，可燃”的一句話時，沈括便親自四處考察，最終發現了當時被稱為“油脂”的燃料，也就是後來的石油。在他的《夢溪筆談》中，沈括第一個係統地介紹了石油的開采和作用。
在天文研究上，沈括研究並改革了渾儀、浮漏和影表等傳統的天文觀測器，並著有《渾儀議》、《浮漏議》和《影表議》，詳細記述了他在天文上的研究。
在物理上，沈括發現了磁石“同名相斥，異名相吸”的性質，為指南針的發現和應用提供了最堅實的理論基礎。除了上述外，沈括在光學、數學上都有很大的成功。
他的奇思妙想和研究都被收錄在《夢溪筆談》一書中，這部書是中國科學史上的坐標，是沈括對中國曆史的最大貢獻，同時也是沈括一生的總結。書中記載的內容十分豐富，主要包括天文、曆法、數學、物理、化學、生物、地理、地質、醫學、文學、史學、考古、音樂、藝術等方麵的共600餘條知識，可謂是無所不包，無所不專。
為了紀念沈括對中國科學、文化上的巨獻，在今天的鎮江、杭州等地，還建有沈括石像。沈括雖然在曆史的塵埃中被掩埋，但是他的功績永遠存在，一直被人們所惦記。