有時，詹長麟竊到從日本寄來的重要信件，就帶回家中。在密室裏把信件拆開，把信的內容抄錄下來，再把信重新封好，第二天放回日本總領事的桌上。信封上當日的郵戳則是詹長麟用牙骨做的假戳現蓋上去的，足可亂真，從未露出過破綻。有一次，領事館的日本人都在屋外工間休息，房間裏無人。詹長麟見機悄悄地走進總領事的房間，先是在廢紙簍裏翻了一下，見沒有什麼有價值的東西，接著又拉開辦公桌的抽屜，看看有沒有新的文件。
這時，樓梯上有腳步聲傳來，詹長麟一驚，急忙把抽屜關好，然後手拿抹布在辦公桌上擦起來。走進門來的是領事館的副領事，他見隻有詹長麟一人在房裏，頓時眼露凶光，“咚咚咚”走到詹長麟麵前。詹長麟忙停下手上的活，直挺站立著。那個副領事滿臉怒容，揮手“啪”的一聲，在詹長麟的臉上重重地抽了一個耳光。詹長麟動都沒動，心中十分緊張。那副領事雖有懷疑，卻並沒有抓到詹長麟什麼把柄，轉身從牆上取下羽毛球拍走了。詹長麟為此卻一連多少天心中都不安寧。
詹長麟當時代號65，化名袁露，受戴笠的特務處領導，屬南京特別區管轄。特務處內部結構極為嚴密，凡加入者即為終身職業，不許改變。他們對詹長麟要求很高，經常訓斥，如送交的情報少了一點，馬上就會受到質問，要他從三個方麵反省：一、忠誠。是不是忠於組織，有沒有背叛。二、破立。有沒有突破自己的成績，有新的開拓。三、廉恥。有沒有貪生怕死。所以詹長麟在打入日本領事館後，搜集了許多的情報，都通過南京區外事組黃泗清、楊立民等人傳遞上去。
全麵抗戰爆發後，1937年12月，日軍占領了南京。事前，詹長麟就接到了要他繼續潛伏在日本領事館的命令。他親眼看到了日軍在南京的大屠殺暴行，怒火中燒，但又不得不忍辱負重，繼續工作。日本人給他一輛自行車，又發給他一個“日本領事館使用人”的袖標，因此他戴著袖標可以出入城內任何地方。
1938年軍統局成立後，詹長麟成為軍統人員。
1939年6月初，詹長麟從日本外務省的一封來信中獲悉，日本外務省次長清水要在6月9日到南京領事館視察，他當晚將這一情報傳送出去，立即得到了軍統局的高度關注。軍統局南京區區長錢新民，立即主持召開骨幹會議研究對策，他要詹良麟密切注意事態的發展。
日本領事館發出了不少請柬，詹長麟看到這些請柬後，得知6月10日晚，總領事堀公一將要在領事館舉行一場大型酒會，歡迎清水次長。在詹長麟送出的情報中，連參加酒會人員的名單都開列出來了，他們是：日本華中派遣軍司令官山田乙三中將、參謀長吉本少將、副參謀長鈴木宗外少將、軍報道部長穀獲那華雄大佐、偽“維新政府”顧問原田吉雄少將、穀田大佐、高橋大佐、公平中佐、岩鬆中將、三國大佐、島本少將、三浦大佐、海軍大佐澤田、中佐田中、大佐秋山、總領事堀公一、領事內田、副領事有久乾以及日本在南京扶植的偽“維新政府”行政院長梁鴻誌、立法院長溫宗堯、綏靖部長任援道、內政部長陳群、交通部長江洪傑、司法部長胡礽泰、教育部長顧澄、外交部長廉隅、財政部次長嚴家熾、實業部長王子惠、南京市市長高冠吾等日偽要人。
這份名單囊括了當時駐南京的日本華中派遣軍的首腦以及偽維新政府的骨幹分子。軍統局在得到這一重要消息後，決定發動一次投毒行動，出其不意地給日偽一擊，欲將日偽核心分子一舉暗殺。此次行動若能獲得成功，對正在抗戰中的中國人民是一個鼓舞，同時也是給日本侵略者及其漢奸走狗一個沉重的打擊。投毒行動小組由軍統局南京區副區長尚振武領導，政治助理書記卜玉林負責聯係，情報助理書記李再生、劉玉卿負責撤退事宜，交通組長趙希賢負責撤退工具，會計主任安少如負責挑選毒藥。為了保證行動的成功，軍統局下令由詹長麟為任務執行人，並做好準備可能要與日偽同歸於盡。
詹長麟接受了任務，但他又提出了自己的想法。他說：“把毒藥投入酒杯，是整個行動最重要的-步，決定成敗。我完全能做到。但問題的關鍵在於這毒藥有沒有效果，能不能毒死人。如果毒藥根本毒不死人，就是把我賠進去也無用。”行動小組派人給詹長麟送來一支毒藥，玻璃殼外麵有英文標誌，裏麵是白色粉末。他交給詹長麟時說：“這是美國貨，劇毒，沾到就死。”詹長麟說：“我有個心願，就是在完成任務後能夠安全地撤離。我還年輕，還要繼續殺敵。這不會影響我完成任務。”詹長麟的要求得到了批準。