由於美國原子彈的震撼，國民黨軍政部欲加強國防科技力量，就派華羅庚與吳大猷去重慶商談，華羅庚和吳大猷向他們陳述我國科學落後，應培養人才入手的觀念。他們采納此意見，由軍政部資助費用，決定讓華羅庚、吳大猷、李政道、朱光亞、唐敖慶等人奔赴美國。
1946年秋，美國普林斯頓大學邀請華羅庚訪問美國。臨行前華羅庚接受了《東南日報》記者趙浩生的采訪，隨後赴上海安頓好妻子兒女，便偕同李政道、朱光亞、唐敖慶等人在黃浦江畔登上“美格將軍號”輪船飄洋過海前往美國。
華羅庚在美國期間，首先在普林斯頓高級研究所做研究工作，又在普林斯頓大學教授數論課。隨後住進醫院醫治殘腿。經過手術，兩條腿總算可以靠攏了。為了活動筋骨，他聽從了醫生的話，學會了遊泳，又經常騎自行車，每天還特意走許多路，很快便行動自如了。
1948年，美國伊利諾大學聘他為終身教授，同時該大學說明除聘請他外，還可由他選擇兩位傑出青年數學家，使他們的大學成為研究代數中心。他接受聘約，將夫人吳筱元和三個兒子接到美國，他和妻兒們住在伊利諾伊州阿爾巴勒城的一座舒適的洋房裏，華羅庚本人則每天坐著雪亮的小汽車到伊裏諾大學上課。華羅庚在美期間，在數論、代數與複分析方麵做出了大量卓越的貢獻，他研究的範圍不斷擴大，掌握了二十世紀數論的至高觀點，並糾正了兩個歐洲數學家在20年前所作的證明中的一個錯誤。美國同行對他的天才和成就讚歎不已。但是，物質的享受、生活的安逸並沒有使華羅庚萌生久居之意，身在海外，他的心卻時刻牽掛著祖國，牽掛著生他養他的那片土地。他對美國爾虞我詐的社會總是不堪忍受，常發出肺腑之言：“梁國雖好，非久居之鄉”，認為樂土還在故鄉明月處。
1948年三月，國內在中央研究院代院長朱家驊主持下，用無記名投票方式，選出第一屆院士81人，其中數學家五人，華羅庚就是其中之一。