窩闊台汗六年滅金之後，蒙古君臣計議編製中原民戶，以便征收賦稅。經過多次爭議，終於按楚材的想法實行。這樣，用老、幼牽製著青、壯，使初步編製的戶口比較穩定地存在下來。
往年，蒙古將相大臣每俘獲人戶，往往留在自己所經營的州郡作為私產。耶律楚材奏請核實全國戶口，使之隸屬郡縣管理；停止以往實行的把土地、人民分給蒙古貴族之法，禁止貴族匿占民戶，違令者殺。
窩闊台汗八年秋，大臣忽都虎獻上各地戶籍。
窩闊台一時忘乎所以，竟許諾把部分州縣賜給各親王和功臣。耶律楚材對此陳述了分封之害：“分割土地和人民，容易產生彼此間的猜疑與矛盾，不如多賞賜給他黃金和絹帛。”可是，窩闊台既已許諾，苦於不便食言，楚材便為之想了個變通辦法：“那就朝廷設置官吏，到各州縣去收賦稅，每年年終把賦稅頒發給諸王功臣，使他們不能擅自科征，這樣就行得通了。”窩闊台依計而行，遂確定了財政稅收辦法及數額。這樣，稅製初步健全，形成按戶、地、丁三者並行科稅的製度。
耶律楚材還著手製定了手工業、商業和借貸等項製度，統一度量衡，確立錢鈔通行之法，定均輸之製。
窩闊台汗八年，有個叫於元的人奏請民間交易使用交鈔（紙幣）。耶律楚材說：“金章宗時開始推行紙幣，與銅錢同時通行，有關部門的官吏用發行紙幣謀利，以回收鈔票為忌，把紙幣叫老鈔，直到弄得萬貫紙幣隻能換一張餅的結果。百姓財力貧困，國家經費缺乏，應當引以為戒。現在印造紙幣，不要超過一萬錠。”太宗都聽從了他的話。
公忠體國極言切諫
耶律楚材曆仕成吉思汗、拖雷和窩闊台三朝，長達30餘年。30年之間，他兢兢業業，為元朝的統治嘔心瀝血。
在成吉思汗時，耶律楚材是出入相隨的得力大臣，尊寵至極。窩闊台汗繼位，耶律楚材有顧命之義，擁立之功，更與仁宗形同魚水。耶律楚材竭精殫慮為蒙古帝國運籌決策，定製度，使這個新生的龐大政權得以發展和鞏固。他披肝瀝膽的忠正氣質，使蒙古君臣對他敬重有加。窩闊台汗把耶律楚材當作自己的股肱、國家的驕傲。早在他即位的第三年，就當麵稱讚耶律楚材說：“南國之臣，那還有像您這樣的人呢？”窩闊台汗八年，即滅金後的第二年，蒙古諸親王集會，大汗親自給楚材奉觴（shānɡ）賜酒，由衷地說：“我之所以推心置腹地任用你，這是因為先帝太祖的遺命。沒有你，就沒有中原的今天。我所以能夠高枕無憂，都是你努力的結果。”
由於這樣的知遇之情，也由於耶律楚材的氣質和膽略，使他能夠在國家政治生活中發揮著極重要的作用。
窩闊台汗八年，侍臣脫歡奏請：選拔全國未出嫁的女子進宮。窩闊台詔令依奏實行，耶律楚材阻攔拒不實行。窩闊台十分生氣，嚴辭斥責楚材。楚材卻乘機進諫說：“以前已經挑選了美女二十八名，足夠使喚她們的了。現在又要再作選拔，我怕會騷擾了百姓，正想向陛下您報告呢。”窩闊台沉思許久，點頭答道：“這件事可以免了。”
不久，窩闊台又欲向全國征用母馬。中原一帶素事農桑，如此不得不棄農就牧，難免使農牧諸業失調。為此，耶律楚材諫阻說：“種田養蠶的地方，都不出產母馬，現在如果推行這種辦法，以後必定成為老百姓的禍害。”窩闊台又準其所奏。
蒙古大汗對於耶律楚材的奏議，言聽計從者不乏其例，而不聽不從者也比比皆是。遇到後者，他或者冒顏極諍，或者婉言進諫。耶律楚材的口頭禪是“興一利不如除一害，生一事不如省一事”。
有一次，兩個道士爭當道長，彼此都結黨營私。其中一個門派勾結宮中宦官和翻譯大臣楊惟中，捕捉並虐殺另一門派的道徒。耶律楚材執法嚴明，不避親貴，竟把楊惟中也收捕訊問。宦官畏忌在心，反而向窩闊台控告楚材擅捕大臣，又扯出另外一些違製之罪。窩闊台大怒，竟把楚材囚禁治罪。但很快窩闊台自悔失策，下令釋放楚材。楚材拒絕鬆綁，並進言道：“我在宰相的位置上，掌管著國家大事。陛下開始命令把我捆綁起來，是以為我有罪，那麼應當明白地向百官宣布我的罪行無法赦免。現在釋放我，是我沒有罪，怎麼能如此輕易地反複，形同兒戲？”一番話既使朝中眾臣大驚失色，又十分佩服。窩闊台竟也開明，當場認錯說道：“我雖是皇帝，難道就沒有錯誤的舉動嗎？”然後，再三用好言撫慰。楚材趁此機會陳奏時務十策，這十件政事切合時務，窩闊台準令悉數施行。