熊希齡創辦的香山慈幼院，同時也具有慈善性質，表現了他對兒童的深切同情。熊希齡熱愛兒童，他的慈幼院裏的兒童來自全國各地，各個階層、各個民族無論男女一視同仁。他從慈愛善良的願望出發，認為貧民兒童和富豪子弟應該享受同樣的教育和尊重，應該讓他們覺得人格是平等的。他說：“他們孩子都是真心地愛我，把我當成他們的父母；我也把他們當我的兒女。成立我這個大家庭，這便是我終身的誌願了。”熊希齡為救濟貧苦百姓和辦慈幼院，向社會各界不惜辛勞募捐，累計達千萬元之多。
第三，培養農村教育的師資。熊希齡認為：“吾國國民教育之不發達，……尤以鄉村為最甚。……所感之困難，不僅關於經費之缺乏，而師資亦其一也。……試思鄉村教育苛不發達，則全國教育安有普及之望？故欲訓練鄉村教員，必須於鄉村設立師範學校，即於各鄉村招選高小畢業生使習師範”，以避免都會師範生不願任鄉村教員和原籍農村的師範生樂於城市而不回鄉的弊端。“本院位置鄉村，故以為訓練此項師範為有宰濟也。”所以，香山慈幼院從幼稚園起，次第設立小學、師範，擬設的中學、大學由於經費困難未能設立。熊希齡想培養農村師資，與他的以農立國思想相通，他想通過提高農村人口的素質來發展農業，振興國家。
香山慈幼院就像香山滿山的紅葉，吸引了當時國內外一批又一批的參觀者。1929年7月，美國記者團邊參觀該院蒙養園邊忍不住稱讚該園較之美國所辦之幼稚學校有過無不及，足以作將來世界幼稚教育之模範。因此在20世紀二三十年代，隻要一提到北京香山慈幼院，幾乎是無人不知，無人不曉，其稱頌之聲，遍於環宇。
高尚的慈善家
1921年9月，蔡和森、陳毅、李立三、劉明嚴等104名留法勤工儉學學生因為反對北洋政府向法國借款購買軍火和強行住進中法大學，被法國當局強行遣送回國，留下來的女生熊季光、蔡暢、李誌新、蕭淑良等因找不到工作，完全斷了生活來源，忍饑挨餓，度日如年，不得不寫信給已回到上海的向警予陳述困境，請求緊急援助。
向警予此時分娩在即，病魔纏身，接到姐妹們的求助信後，寢食不安，一籌不展。誰能憐憫和援助這些蹇留海外的學子呢？她想來想去，覺得隻有一個人可以援助這些海外孤兒，那就是湖南同鄉熊希齡。當時他們赴法勤工儉學，不少人就是通過熊希齡籌款和支持才得以成行的。此時她能夠想到的也隻有正擔任中法協會執事的熊希齡了。於是，她不顧自己身懷有孕，毅然挺著個大肚子，冒昧求見熊希齡，向他一一陳述了留在法國勤工儉學女生所遭遇的艱難困苦情形。
熊希齡聽完向警予的陳述後，欣然慨諾出麵臂助，並一再囑咐她進京陳述於中法協會，一切援助工作全由他出麵主持。
向警予因臨產在即，進京不便，沒有及時趕到北京。熊希齡返京後，見她沒有如約前來，以為她是經濟困難，立即托蔣華卿帶去一信催促，同時還附路費25元。
當他得知向警予因恐火車顛簸而不能來後，立即組織成立了華法學務協會，並親自出麵向政府請款，政府當即撥款10萬元，用來緊急援助和救濟留法勤工儉學學生，使他們渡過了難關。
後來，在他的積極幹預下，留法勤工儉學女生大部分轉入中法大學學習，生活困難的問題才得以徹底解決。
1927年4月6日，張作霖逮捕了中共北方區委書記李大釗等八十多人，並瘋狂搜捕與李大釗有關的共產黨人和進步人士。
在李大釗家屬生死攸關的時刻，熊希齡機智地以女兒結婚迎賓為名（他的女兒熊芷和女婿朱霖於1927年4月3日完婚），派當時香山慈幼院五校副主任、共產黨員、李大釗的樂亭同鄉李淩鬥（即李時），搶在敵人下手之前，突破敵人的重重關卡和封鎖，用自己的汽車緊急把李大釗的夫人趙紉蘭和孩子們接到了香山。