權與錢是形影不離的難兄難弟，當初一心一意往上爬的周延儒深知個中三味。居廟堂之高後，他憂的不是民，而是錢包。他上任後就接受巨盜神一魁的賄賂，私囊中飽。在接受他的姻親陳於泰送的美女、金錢之後，竟將陳拔為廷試第一。他與武弁李元功親近，借李元功在外招搖收受賄賂。此外，他還包庇劉宇烈等人，當然這也是貪欲對他的作用。
周、溫聯盟事件過後，崇禎並沒有從中看到幕後的隱患，反而得出朝廷大臣不憂國事、結黨營私、借機報複的結論。他還大發感歎：“朕幾誤！”一個貪權庸碌之輩，在朱由檢的眼光裏竟成了有經天緯地、能挽救社稷於危難的人才，這當然使當時的正義之士心驚膽寒。
周登上首輔的位置後，除了能在勾心鬥角、爭權奪利中整天算計他人、培植私黨以外，政治上卻將崇禎帝寄予他的厚望拋在腦後，因循苟且，無所作為。
周延儒五毒俱全，他敗壞士風的行為，就是他的同夥溫體仁也比不上。溫體仁“為人陰鷙，機深刺骨，一言輒陷入於罪”，為了攬權爭寵，什麼絕情喪義的事他都能幹出來，但他還有一點可取：“不納苞苴是其一長矣。”但“天聰睿斷”的崇禎對周的這些行為卻一無所知，在朝臣憤而攻之時，一味庇護周延儒，還要“優詔褒答”，可見周在皇帝麵前的演技有多高。
竊取高位的周自然要利用自己這棵大樹去遮蔭他的親戚子弟，於是，近朱者赤，近墨者黑，周的奸貪偽詐，一一傳給了他的侄男子弟。有他作後台，周氏家族在宜興家鄉橫行霸道。他的子弟和豪奴悍仆搶男占女，盤剝鄉民，胡作非為，弄得一縣雞犬不寧。由於縣官的袒護，當地人告狀無門。人們的怒火最終噴發出來，老百姓扛著鋤頭，“群聚數萬人，蜂擁兩家，殺其仆而焚其廬”，“發其先壟”，把周家的祖墳也給刨了。挖別人家的祖墳是要犯重罪的，後來崇禎帝挖李自成家的祖墳也是秘密進行的。但眾怒難犯，周延儒權勢再赫然，地方官與巡撫禦史也不敢公開袒護，隻好“枷責豪仆以謝諸洶洶者”而不了了之。
“小人之交甘若醴”，但這隻是在相互利用時，當雙方利益發生衝突後，便會立刻反目成仇，交情破裂。
溫、周兩位在拱倒錢謙益、誣殺袁崇煥，相繼進入內閣之後，他們的同盟也壽終正寢了。周由於資格比溫體仁老，所以先入閣，並擔任了首輔。首輔這一寶座同樣是後入閣的溫體仁所垂涎的。盡管溫體仁的入閣，周延儒曾“鼎力相助”過，但為了權力，溫體仁不惜過河拆橋，取而代之。他一麵刻意做得柔順諂媚，使崇禎被吸引過來，另一麵又在周麵前表現得屈己謹慎。其實暗中卻與內廷勾結，同時刺探周的隱私。最後，他利用一係列對周延儒不利的事件，以四大理由對周彈劾：第一是包庇劉宇泰、陳於泰，放縱孫元化，第二是接受“巨盜神一魁賄”，第三“使遊客李元功借勢威人”，“招權罔利”，第四是“目陛下為羲皇上人，語訁孛逆”，唆使其黨羽向周延儒發起輪番攻擊。周山窮水盡，最後隻好“引疾乞歸”。震怒的崇禎帝在周延儒被千夫所指的情況下，仍“賜白金，彩緞，遣行人護行”，使周體麵地回到了家鄉。