顧順章還運用從蘇聯學來的知識，編寫了一套名為《特務工作之理論與實踐》的教材。這套特務工作叢書，包括《訓練工作》、《情報工作》、《偵察工作》、《行動工作》、《審理工作》、《組織工作》，這套書對國民黨中統、軍統的特務工作起了一定的作用。陳立夫、陳果夫兄弟因此對他很賞識，就連軍統頭目戴笠也對他刮目相看，要借他到軍統。
顧順章成了陳氏兄弟的紅人，有了陳氏兄弟的關照，他漸漸變得趾高氣揚起來。伴隨著在國民黨特務機關中地位的上升，他開始瞧不起徐恩曾，認為徐恩曾對特務工作一竅不通，不配做他的上司。這就使徐恩曾對他產生了妒忌與不滿。顧順章認為他在中統有大功而得不到重用，就想到戴笠那去，這使徐恩曾對他更加不滿，並漸生殺機。
1933年初顧順章被派回上海工作，他身邊已經被徐恩曾安插了心腹，言行已被監視。再到後來，他對國民黨的內部傾軋認識加深，心情十分複雜。有一次他秘密召集上海行動區的原共產黨自首分子開會，情不自禁地說了一番話：“共產黨固然不好，國民黨更壞。但共產黨的幹部都是比較好的，能吃苦耐勞，革命勁頭高。你們要耐心工作，我們好好利用這個調查機構來消滅共產黨組織。從現在起要注意聯係自首人，把他們團結在一起，成立我們自己的組織。”他這番話被人告密傳給了徐恩曾。其實顧順章是想拉幫結派，徐恩曾卻認為他這樣一個共產黨叛徒是想在國民黨內部組織以叛徒為骨幹的政黨。沒過多久，顧順章被抓進了他自己倡導建立的蘇州反省院，1935年在蘇州被槍斃。這個十惡不赦的叛徒，落了個可恥又可悲的下場。
長征立功 續寫輝煌
回頭再敘錢壯飛的故事。1931年夏，錢壯飛根據組織上的決定離開上海，前往江西蘇區。6月下旬，到達中央蘇區。由於他精通醫術，剛到蘇區時組織上安排他在紅一方麵軍司令部的一個衛生所當醫生。
為革命立下汗馬功勞，回到蘇區後卻讓他當一個小小的醫生，錢壯飛一點怨言也沒有，他任勞任怨為指戰員治傷。有一次王稼祥在戰鬥中被炸傷，就是由他治愈的。不管給誰治病，錢壯飛都非常盡心盡力，紅軍指戰員和當地群眾對他評價非常高，錢壯飛有了“紅軍神醫”的美稱。這年9月，錢壯飛擔任紅一方麵軍第三軍軍醫處長。
回到蘇區後，錢壯飛的貢獻不僅表現在醫治傷員上，在文藝宣傳上他有過不小的貢獻。他與李克農、胡底這兩位龍潭虎穴的戰友一起，經常合編劇本，對戰士們進行革命樂觀主義精神教育，提高他們的政治覺悟。由“龍潭三傑”編劇、他執導並擔任主要演員的話劇《紅色間諜》，深受蘇區軍民的喜愛。1931年冬，中央蘇區預備召開第一屆工農兵代表大會，錢壯飛成為大會籌備會文娛小組成員。當時集體創作而由他執筆並參加演出的劇目《最後的晚餐》，觀眾場場爆滿，掌聲如潮，收到極佳的宣傳效果。
1931年12月，周恩來從上海進入中央蘇區後，才要他歸隊搞黨的保衛工作，擔任中革軍委政治保衛分局局長。1932年6月，錢壯飛兼任紅一方麵軍政治保衛分局局長。
當時中央保衛局成立不久，人員較緊。李克農、錢壯飛等人，還給保衛部門的學員上課。錢壯飛告訴學員，為了做好保衛工作，就要設法提高偵察和審訊的本領。平時在偵察和審訊過程中，要學會觀察並迅速掌握、記住對方的各種特征，如身材、長相、臉色、口音，生理上、行為上與眾不同之處等。錢壯飛在講課時，嘴上舉例說有個人長相如何，手裏就同時把這個人的相貌逼真地畫了出來。引得聽課的人嘖嘖稱奇。他還教育學員，做保衛工作一定要重視調查研究。不但要調查敵人黨、政、軍、特的機構情況，還要注重了解敵占區的商會、學校、公眾團體、保甲長的活動規律。
針對工農出身的同誌不願去敵占區藏汙納垢的茶館、戲院、酒樓、妓院偵察、搜集情報的想法，錢壯飛向他們強調那些地方也是戰場，要有敢闖龍潭虎穴的勇氣，學會和三教九流、特務、流氓各式人物打交道。當然，深入那種地方，要時時保持清醒的頭腦和堅定的革命意誌。否則，自己出了問題，回來要受加倍的懲處。他鼓勵學員多學幾套本領，以提高偵察、審訊和保護自己的水平。
轉眼到了1933年5月，黨中央在江西瑞金成立了中華蘇維埃中央革命軍事委員會總參謀部第二局（簡稱中革軍委第二局，即後方二局），由錢壯飛任局長。
擔任後方二局局長期間，他為該局的組建和發展付出了很大的心血，做出了重要貢獻。當時，後方二局隻有錢壯飛、電台台長、報務員等7人，工作任務十分繁重。錢壯飛按照中革軍委的指示要求，積極抓好後方二局的全麵建設，親自參與具體的業務工作。他不僅能研究破譯敵人的密碼，還編製了我們黨自己使用的密碼。錢壯飛還根據獲得的情報來繪製敵人的軍事行動圖表，使中革軍委能迅速準確地掌握敵情，從而能掌握主動，製定克敵製勝的戰略戰術。在錢壯飛等同誌的領導下，二局的工作取得了巨大的進步和發展，工作人員逐漸增加，技術水平不斷提高，在後來的幾次反“圍剿”戰鬥中發揮了重要作用。
這年8月1日，紅一方麵軍舉行了我軍曆史上第一次大規模的紀念八一建軍節活動。活動期間召開了聲勢浩大的運動會，運動會上進行了文化、教育、軍事等方麵的競賽和文藝會演。“龍潭三傑”根據周恩來的草稿編寫的《殺上廬山》一劇，真實地描述了蔣介石及其“廬山軍官訓練團”覆滅的過程，成為這次會演的壓軸戲。
1933年12月，紅一方麵軍司令部第二局（即前方二局）與錢壯飛的後方二局合並，成立新的軍委二局，由曾希聖任局長，錢壯飛任副局長。錢壯飛同時兼任軍委撫恤委員會總會委員。
錢壯飛調到軍委二局後，負責破譯敵人無線電密碼，從中搜集敵人的軍事政治情報。他曾一連破譯敵人100個密碼，並為之取名“百美圖”。為此，軍委開了慶祝會，周恩來副主席親臨慶賀。紅軍有屢建奇功的電波偵察，錢壯飛開啟之功不可沒。在密碼戰中，曾希聖局長表現不凡，他以特有的機智、敏銳和刻苦鑽研的精神，得心應手地破譯了敵人的大量密電，源源不斷地向紅軍總司令部提供情報。從1931年至1933年8月1日，曾希聖、錢壯飛領導的軍委二局破譯敵人的機密電報累計100份。到1934年7月，累計破譯敵人密碼本400多本，其中有一部分是特別密碼本。在艱苦卓絕的鬥爭中，敵人的一舉一動，都在曾希聖、錢壯飛領導的軍委二局的掌握之中。
錢壯飛多才多藝，在情報工作之外，他還負責繪製軍用圖表。這些圖表相當精確，當時主持軍委工作的項英同誌曾大加稱讚。錢壯飛還在無任何參考資料的情況下，編寫出一本《化學常識讀本》，囊括了軍人必備的化學知識。他還擅長書法，《紅色中華》報的刊名和瑞金紅軍烈士紀念塔上“踏著先烈的血跡奮勇前進”的題詞，都出自他的手筆。1934年紅軍總部頒發的“八一”獎章，其圖案也是錢壯飛設計的。
1934年10月，錢壯飛隨紅軍長征。長征中，軍委二局向黨中央、中革軍委提供了許許多多重要的情報，為長征的勝利作出了曆史性的貢獻。毛澤東同誌曾讚譽軍委二局是紅軍長征路上的“燈籠”。