學政又稱“提督學政”、“督學使者”，後改“提學使”，是朝廷派往各省主掌所屬各府、廳童生及生員考試與的學官，任期三年，例由進士出身的京官中簡派。學政任職期間，不論本人官階大小，均與督、撫平行，有單獨啟奏之權，體現了朝廷對人才教育的重視。
同治六年（1867年）十一月十三日，張之洞抵達湖北省城武昌；十六日到學署接篆視事，並奏報朝廷，認為：學政一官，不僅在衡量評價考生應試文字的一日之短長，而重在培植人才平日之學術根柢，不僅要提倡識禮，尤當以砥礪名節為先。他為省城試院撰一楹聯，上聯為“剔弊何足雲難，為國家培養人才，方名稱職”；下聯是“衡文隻是一節，願諸生步趨賢聖，不僅登科”。張之洞強調“砥礪名節”、“步趨賢聖”，顯然是有感而發。當時太平天國革命剛剛過去，湖北作為太平天國長期占據之地，讀書人深受反孔孟及朝廷等思想的影響，許多人投效太平軍並為之殉難，當務之急，是恢複讀書人對孔孟等聖賢之道的信仰和對朝廷的忠誠，使士子樹立效忠皇上，力學報國的名分和氣節。
三年任期之內，為了振興湖北人才教育，張之洞做了以下三件事。一是兩次按臨各府生童歲試和主持同治九年全省鄉試。每至一地，必以端品行、務實學兩義訓勉砥礪諸生，遇有講求經學、博聞強識者特加甄拔，懸牌獎勵，並捐廉優獎，選送省城江漢書院學習深造。對浮薄卑汙、健訟多事者，隨時訪查確實，分別注劣，褫革發落。二是對考試內容進行改革。向例新錄取的生員（秀才）複試，要作經文一篇，有固定的格式局限，曆來是從五經中擇取一句或一段為題，限考生用經書中的語言答題。張之洞認為通經在於致用，這種經文考試究為格式所拘，未能樸實說理，束縛了思想，便將經文改作經解，允許考生用自己的語言詮釋解讀自己所熟悉的經典，闡發大意。此番興革，深受讀書士子的歡迎。三是創建經心書院。由於張之洞的獎掖提拔，湖北人才蔚起，原有的江漢書院已無法接納更多的優秀人才入院深造。同治八年（1869年）春間，張之洞商準湖北巡撫李鴻章，由省財政撥款二萬兩，張之洞本人捐廉一萬兩，選定省城文昌宮附近地段，修建經心書院，並親自題寫院名。經心書院與江漢書院有所不同的是，它不教授八股製藝等應試科目，隻課經解、史論、詩賦雜著，著重人才學術的培養。張之洞親自挑選各地成績優異的高才生數十人入院讀書，其中不乏後來成為高官和學者的。
同治九年（1870年）十月，張之洞任職三年屆滿。這三年的跋涉奔波之勞，他在給妹妹寫的一首詩中感慨道：“人言為官樂，哪知為官苦，我年三十四，白發已可數。”但這三年的辛勞之苦，使他贏得宏獎士類，重教惜才的好名聲，為人們津津樂道，被曾國藩譽為自道鹹以來繼祁文端（雋藻）、張海門（金鏞）之後第三位“頗愜眾望”的好學政。