據沈醉回憶：“經我去逮捕能記到姓名的有電影女明星××。當時她正在主演一部影片叫《自由神》，特務們把她逮捕以後，曾當麵譏笑她‘自由神今天可能自由了’……另一個被捕的袁×，又名袁××，是個左翼作家，他寫的書和文章都一起被抄，當時也一同受到優待。”沈醉提及的女明星為袁殊在劇社時合作的王瑩，袁、王於1929年已然認識，後成摯友。王瑩被關押一周後獲釋，袁殊因為確曾透過陸海防聯絡“怪西人”，被嚴密盤查。陸海防投降後，向袁殊展示其字跡，袁氏方才明白，一直與他秘密聯係，交代工作的上級，正是陸氏。
王瑩事件告一段落後，戴笠命武漢行營中校法官徐業道，考察袁殊。當時袁殊思想動搖，徐恩曾向他招手，表示允許其加入蔣氏陣容，為抗日大業效勞。
袁殊考慮過後，寫下數十言：“我不認識怪西人，過去也不認識陸海防，但從事過共產黨的秘密情報工作，現在中日兩國的問題是抗日問題，希望蔣先生領導全國人民抗日。”事隔多年，袁殊就此解釋道，陸氏已供出一切，再行隱瞞已無意義。此外，抗日為國人之心願，表明擁蔣抗日，亦無不可。事實上，由於中共和共產國際特工實行嚴密的縱向聯係，在其上級悉數被捕的情況下，袁殊自首，亦未對共產黨的情報係統造成明顯破壞。
被關押一個多月以後，宣判袁殊刑罰。袁殊意想不到的是，承審該案的非並武漢行營軍事法庭，而為地方法院。檢察官以“危害國民緊急治罪法”起訴他，判決時卻以“宣傳與三民主義不相容思想”的“思想文化罪”論處，判監兩年九個月，按律減刑一半，隻需執行刑期一年三個月。刑罰甚輕，主要是因為袁父向陳立夫求情，夏衍、蔡叔厚等人亦托人解救，甚至日本駐滬領事館亦起了作用。
袁殊先在第一監獄病號室獲“優待”兩天，隨即轉送湖北省反省院。該院院長為黃寶石，是中統、國民黨上海市社會局局長、特務頭子吳醒亞湖北幫“參謀長”。袁殊曾受王子春之命，以袁曉嵐子、湖北同鄉的身份，打入中統吳醒亞派。此次由軍統轉交中統，陳立夫的作用尤大，袁殊在獄中待遇自然較優。
董純才回憶到武漢反省院探望袁殊：“他身穿長袍，養得胖胖的一點也不像囚犯。”袁父病故後，袁殊更出獄處理後事，把袁曉嵐欞柩送返湖北蘄春，方才回到反省院。被關押期間，袁殊以讀書、寫字、打球，時而寫新聞學短稿度日。袁殊更受黃寶石之命，重操故業，在反省院辦《誠化》半月刊，刊行兩期，即不了了之。
1936年5月，袁殊刑滿出獄，黃寶石贈他200元錢，以及一張直通南京的船票，要求他晉見陳立夫。袁殊以路費已足，並未接受贈款。但袁殊知道，如果一被釋放就去見陳立夫，就意味著首先投奔CC係，也就意味著完全背叛了革命、背叛了共產黨。他知道，戴笠和王新衡也不會放棄要他去加人軍統的希望。然而袁殊不想改變當初參加革命參加黨的初衷。因此，他被釋放後首先想做的事就是希望盡快找到黨，希望能夠繼續為黨工作。
袁殊回到上海，黨內同誌自然會對他保持警惕。他隻好去找雖不是黨員但同黨始終保持密切聯係的孫師毅。不料孫師毅見到袁殊後劈頭一句便問：“你回到上海是幫助特務抓人的呢？還是來看望老朋友的呢？”這使袁殊十分尷尬。他趕忙誠懇解釋：“我回上海就是要向老朋友請示今後行止的。”孫師毅是個大好人，第二天就將袁殊的情況告訴了剛從陝北來上海不久的馮雪峰。馮雪峰此次來上海的主要使命，是開展抗日民族統一戰線工作。他雖然已經從孫師毅的介紹中知道了袁殊被捕後的一些不好表現，但出於團結一切可以團結的力量考慮，他還是答應了和袁殊見麵。
見麵時，袁殊向馮雪峰彙報了近年來的情況。但馮雪峰並未明確表示什麼或做任何承諾，隻是建議袁殊先找一個教書的職業避一避風頭再說。在沒有對袁殊進一步審查並得出相應結論之前，馮雪峰也隻能這麼做。袁殊卻深感失望，他立即向馮雪峰表示：既然如此，他想再去日本學習一回。袁殊還自我解嘲說，革命不成，先弄個文學博士回來。馮雪峰表示“這樣也好”，隨後還給袁殊送去50元路費。
袁殊動身之前，又去日本駐上海領事館聯係。鑒於袁殊曾是日方的情報人員，釋放後又主動找上門來，日本領事館表示熱烈歡迎，立即為袁殊辦妥了一切赴日手續，並送給200元路費，同時讓袁到東京後再去找正在外務省供職的岩井英一聯係。
袁殊到日本後即去找岩井。岩井果然對袁殊給予了特別的關照。不僅為袁殊介紹學校，介紹一批學界與政界朋友，而且每月向袁提供150元的生活用費。岩井所以如此特別關照袁殊，當然不是所謂的朋友之誼，而完全是一種政治投資。袁殊自然也是心中有數的，但他樂於利用這樣的“特別關照”。袁殊於是在妻子馬景星陪同下前往日本早稻田大學曆史係做清水泰次教授的研究生，有時也向避難在那裏的郭沫若學甲骨文。
1937年4月，袁殊第二次在日本“留學”還不足一年時間便又返回到上海。這時中日關係已十分緊張。岩井對袁殊說過：“日中關係破裂的大局已定。”言下之意是希望在日中關係“破裂”後袁殊能繼續和日方合作。但袁殊回到上海後，首先去找馮雪峰，向馮彙報了這近一年時間在日本的情況，希望黨對他今後的行止有所指示。鑒於袁殊的情況是如此的特殊而又複雜，馮雪峰一時也不知道如何安排為好。當時地下黨的同誌一般都認為袁殊早已是“轉向”人物，不能輕信，夏衍對此尤其心存芥蒂。馮雪峰隻得讓袁殊先利用舊關係找點事情做再說。
其時，潘漢年奔波於滬寧杭，參與第二次國共合作談判。袁殊不知道中共對其抱怎樣的態度，心裏也很惘然。一個月後，袁殊將一份有關日本各重要城市狀況的機密資料交給了潘漢年，希望借此得到中共的諒解和信任。袁殊帶著試探性的口氣，問潘漢年：“以後的工作該怎麼辦？我現在是一方麵和軍統吳醒亞有聯係，另一方麵和日本駐上海領事館也有聯係的。”從袁殊的口氣中，潘漢年自然清楚他的用意。作為當時國共談判桌上中共的全權代表，潘漢年認為在中日戰爭一觸即發、國共兩黨合作大勢所趨的形勢之下，用好袁殊這樣的情報人員是十分必要的。所以他當即表態歡迎袁殊繼續與中共合作，並指示他：“你可以用抗日的名義繼續和軍統保持聯係，也可以和日本領事館應付。但你要準備承受外界對你的誤解和抨擊。”
進入軍統 鐵血抗日
1937年4月，為了加強自身的保護色，開拓情報來源，馮雪峰建議袁殊“找杜月笙想想辦法”，於是袁殊加入了上海的江湖幫會——青洪幫，並成為可以和杜月笙、黃金榮平起平坐的“通”字輩師兄弟。此後，袁殊成為和中統吳醒亞、日本駐上海領事館、社會幫會都有一定聯係，集多種身份於一身的情報人員。他巧妙地利用這種多重身份廣開情報來源，上報給中共中央，為當時地處蘇區、消息相對比較閉塞的中共中央提供了許多有價值的情報。
“七?七”事變後不久，上海發生了“八?一三”事變。淞滬抗戰期間，日本政府決定增兵上海。9月中旬派往上海的部隊已達五個師團，近20萬人。10月初，第一O一師團、第九師團、第十三師團又先後抵滬。日軍企圖迅速進入蘇州河一線消滅上海北部的中國守軍。為配合守軍打擊侵略者，袁殊化裝成日本學生，冒著生命危險親臨日軍陣地偵察。他操著一口流利的日語，置身於荷槍實彈的日本人中間，一邊機智地應付著正在指揮部隊的軍曹，一邊將日軍兵力部署和軍車調動情況記在心中。他順利完成實地偵察任務，給守軍提供了重要軍事情報，為上海抗戰立了大功。
淞滬抗戰爆發後，形勢急劇緊張，國民黨開始向大後方撤退。戴笠正在布置潛伏任務，急需懂日語的情報人員。杜月笙提醒戴笠，曾被軍統逮捕過的袁殊是留日學生，有很多日本方麵的關係，與日本領事館副領事岩井英一關係不錯，現在生活正無著落，不妨給他布置些任務。戴笠得知這一情況後，便打算拉袁殊加人軍統，以便利用他來溝通軍統與日本人的關係。
一天清晨，戴笠突然親臨位於武康路袁殊妻子馬景星的私宅，要袁殊第二天9點去麵談，同來的軍統上海區區長周道三留下地址便登車而去。袁殊感到十分意外，立即向潘漢年彙報。潘漢年分析戴笠是要袁殊為他做事，認為“機會難得”，要袁殊趁機打入軍統。
接受了潘漢年的指示後，袁殊如約來見戴笠。戴笠毫無客套，劈頭就問：“你現在靠什麼生活？”
袁殊按事先想好的回答：“靠老婆生活。”
戴笠馬上說道：“那你就給我做事。”
袁殊問他：“不知戴先生要我做什麼事？”
戴笠說：“留日學生不做抗日工作做什麼？”
既然是抗日工作，袁殊表示願意為國效力。於是戴笠便向袁殊交代了工作，給了他兩項具體任務：一是收集日本方麵的情報，二是將來時局無論怎樣變化都要堅持留在上海。
就這樣，袁殊打入了軍統，被戴笠委任為軍統局上海區國際情報組少將組長。雖然要接受一名軍銜比他低的軍統上海區區長的領導，但他可以充分利用打入軍統的機會開展情報工作，從事秘密地下抗日鬥爭。
1937年11月12日上海淪陷，潘漢年於12月中旬撤離到香港。臨行前他向袁殊交代：今後通過劉少文與組織保持聯係，但有關情報方麵的情況仍隻與他單線聯絡。
日軍占領上海後繼續西進，12月13日攻入南京，進行了滅絕人性的大屠殺。消息傳到上海，群情激憤。袁殊運用“軍統”身份組織了“抗日秘密行動小組”，首領是“抗日鐵血團”的成員王鐵民。
1938年夏，袁殊親自領導策劃行動小組幹了一件大快人心的事。在虹口本田紗廠後院有一個日本海軍軍火倉庫，袁殊派人偵察後，發現隻有一個當夥夫的外鄉人可以自由出入。於是他派王鐵民化裝成黃包車夫，以幫助買菜為名出麵與那個夥夫搭訕，一來二去混熟了。一天，袁殊將事先準備好的定時炸彈交給王鐵民，王鐵民將炸彈藏在送給夥夫的菜筐內，由夥夫帶進庫房，並約夥夫“晚上務必出來去相親”。待到深夜，一聲巨響把日海軍倉庫引爆，衝天大火劃破夜空。袁殊將夥夫接上事先準備好的吉普車，迅速離開現場。這次行動狠狠打擊了日本侵略者的囂張氣焰，上海人民無不拍手稱快。
第二天，日本駐滬領事館的岩井英一約見袁殊，通報了海軍軍火倉庫被炸一事，說日本方麵對此事非常惱火，勒令限期破案，他要求袁殊盡快從上海中統或軍統方麵打探此次行動是誰幹的。袁殊表麵答應去辦，心裏卻樂開了花。
1938年年末，“抗日秘密行動小組”又組織了伏擊漢奸、偽江蘇省省長陳則民和偽大民會會長馮心如的秘密行動。漢奸陳則民，1880年生，曾經留學日本法政大學，並娶了日本女子為妻。日本鬼子侵略中國後，他成了漢奸，先出任蘇州維持會會長，後又任汪偽政權的江蘇省省長。盡管當時沒有殺死漢奸陳則民，但在日寇氣焰如此囂張之時，也極大地鼓舞了全國人民抗日的鬥誌。
袁殊除肩負隱蔽戰線特殊任務外，還以各種化名從事文化、新聞戰線的抗日救亡工作。國共兩黨合作抗戰的時期，雙方創辦了一張文化界抗日統戰性質的《救亡日報》。這張四開一張的報紙是在周恩來指示之下，由潘漢年出麵與國民黨負責文化工作的潘公展商談，各出資500元開辦的。我方由郭沫若擔任社長，夏衍任總編輯。
《救亡日報》創辦伊始，在政策思想方麵國共雙方就存在著矛盾和鬥爭。郭沫若親自采訪和撰寫的評論文章堅持團結抗戰的大方向，國民黨方麵的周寒梅卻千方百計要改動內容，在印刷發行上百般刁難。無奈之下，夏衍遂請袁殊出麵斡旋。袁殊運用他的特殊社會關係，從中進行調和，他以“不要過分為難”等理由勸阻了周寒梅。幾經交涉，使郭沫若的文章得以全文刊登。為表謝意，郭沫若手書詩一首贈袁殊：
猛論如虎貪擊狠，狂寇而今已碰牆。
十萬健兒爭死國，拚將碧血染疆場。
再次被捕 臥底日偽
1939年5月戴笠電召袁殊到香港，嘉獎“行動小組”抗日有功。在軍統骨幹會議上訓話時，戴笠從腰間掏出一把加拿大造的手槍往桌上一拍：“你們每個人可以帶回兩把這種新式手槍，可以用它殺敵。”話鋒一轉，他又望著袁殊說：“誰要是對團體不忠，也可以用這個來對付他！”
會後，戴笠單獨召見袁殊給予獎勵，同時又布置了他暗殺汪偽特工總部頭子李士群的任務。李士群投靠日本人後，殺了不少軍統的人，戴笠對其恨之入骨，決心除掉他。
在香港，袁殊獲悉和他中斷聯係已有近一年時間的潘漢年正在香港活動，他便設法找到了潘漢年。袁殊與潘漢年單獨見麵後，將自己這段時間在上海的情況向潘漢年做了彙報。潘漢年告訴他，自己不久也將去上海。
回上海後，袁殊開始著手策劃爆炸汪偽76號特工總部事宜。經過仔細策劃，袁殊終於製定了殺李的計劃要點，即組織人力秘密挖掘通往李士群辦公室的地道，然後用炸藥引爆，致李於死命。袁殊的這個計劃很快就得到了軍統上海區區長王天木的批準。他親自畫了地形圖，派人從76號後麵的菜地挖地道。誰知這一計劃尚未來得及實施，王天木和另一位軍統頭目陳恭澎便已被李士群的“特工總部”捕獲，並且供出了這個計劃。暗中投靠李士群的王天木，時任軍統上海區區長，他將袁殊出賣，袁殊又一次被捕。
出賣袁殊的王天木，原名王仁鏘，東北人。他早年畢業於東北講武學堂，後留學日本。參加特務組織後化名鄭士鬆，原是戴笠手下的得力幹將，被稱為軍統“四大金剛”之一。據說他和戴笠長得非常像，戴笠因此準備在必要時讓他做自己的替身。1939年夏，王天木被76號特務頭子李士群綁架，關了三個星期後，毫發無損地出來了。都知道76號是魔窟，一般人進去不死也要脫層皮，但是王天木沒見受傷，便被軍統懷疑。不久他差點被軍統同僚殺死，有人告訴他這是戴老板的意思。王天木對此非常氣憤，大罵戴笠無情無義。加上李士群的拉攏利誘，隨後他投降日本人，加入汪偽特務組織，最初是擔任76號的高級顧問。王天木的叛逃，使軍統在敵後各大城市的情報網遭到覆滅。
抓到袁殊後，對如何處理袁殊，汪偽特務頭子之間意見存在分歧。丁默村主張殺掉袁殊，而李士群主張刀下留人。兩人爭執不下，最後隻好上報汪偽政權二號人物周佛海。周佛海采納了李士群的意見，決定不予處決，交由特工總部副主任李士群親自審問。李士群將袁殊扣押在76號，拿出袁殊親手繪製的76號地形圖、爆破計劃書，逼迫他說：“凡以武力反抗皇軍占領者，一律就地處決。要麼與我們合作，要麼就地處決。”
袁殊從容地對李士群說：“打仗有勝有負，今天我失敗了，聽憑你處置！”
李士群見狀，換了一副麵孔，他拿來一堆錢放在袁殊麵前，軟硬兼施、威逼利誘，並強調：“日本人一般是不收回死刑成命的。”
袁殊立即說：“你為日本人辦事，我就沒有日本的關係嗎？”
李士群被袁殊的話鎮住了，他知道袁殊有許多日本朋友，一時摸不著他的來頭有多大，隻得按袁殊的要求去做：為他安排洗澡，端酒上菜，派自己老婆去袁家通知馬景星送換洗衣裳。袁殊趁機暗示馬景星去見潘漢年。馬景星到潘、袁約定見麵的咖啡館，把袁殊被捕一事告訴了潘漢年。潘漢年說，中共中央社會部確立了加強敵後情報工作，打入日偽獲取情報的方針，可以利用袁殊多重身份這一點幫他一把。作為隱蔽戰線負責人的潘漢年鎮定自若，他不慌不忙地寫了一個電話號碼，遞給馬景星：“打個電話通知岩井救人”。救夫心切的馬景星給岩井打了電話。
袁殊曾奉組織之命，早在1933年就與岩井英一有過交往。在岩井英一看來，袁殊的日語水平，可以到東京電台當播音員，加之袁殊聰明機智，投其所好，經常請岩井英一上館子，陪他逛舞場跳交際舞，岩井很快把袁殊當作好友。作為特務機關的頭子，岩井英一早就很想發展袁殊為他們服務。接到馬景星的電話後，他滿口答應幫忙。兩天後，他親自帶了兩名書記員，趕到76號，以命令式的口氣說：“他是我們外務省情報人員，得交由我們處理”，說完將袁殊帶走。最終，袁殊被引渡到了岩井那裏，由岩井出麵保釋。
袁殊出獄後，岩井英一特意將他留在自己身邊，要他為日本侵華政策出力。岩井是個中國通，他曾任日本大使館情報主任，是一個以文職人員的身份在中國從事情報工作的日本資深高級特務頭子。此時他正任職於上海日本使館，名義上為副領事，實際上是岩井機關長。其主要任務是利用文化界漢奸，組織文化輿論方麵的宣傳活動，並收集有關的戰略情報。袁殊立即將這一情況向潘漢年作了彙報。潘漢年經過認真思考並報請中央批準後，決定讓袁殊抓住這個難得的機會，進入到岩井身邊。他對袁殊說：“你可以答應岩井的要求，將計就計，在敵偽之間建立一個親日的團體，既可幹擾汪偽政權的建立，又可為我黨所利用。”
幾年前，袁殊為了黨的情報工作“褪去進步色彩”，已遭到誤解，如今要他公開出麵當“漢奸”，帶給他的將是人格的屈辱和“民族罪人”的惡名。潘漢年耐心細致地向他講秘密鬥爭形勢的需要，“存在就是發展”的道理。經過激烈的思想鬥爭，袁殊毅然擔起這個受辱重任，為了民族解放大業，徹底把個人榮辱拋在了一邊。
經黨中央研究批準，袁殊在寶山路938號掛上了“岩井公館”的招牌。潘漢年周全地考慮到，對軍統方麵必須有一個合乎情理的說辭，不能割斷聯係。他讓袁殊給戴笠寫了一封親筆信，說明由於王天木出賣，爆炸76號事已敗露，自己被日憲兵司令部判死刑，因岩井出麵營救，才不得已與日本人“合作”，雖身為李陵但不忘漢室……潘漢年派一位名叫張子羽的人到重慶去和戴笠溝通，戴笠當初啟用袁殊的一個重要原因，就是要他“深入日本關係，交換和平意見”，袁殊的作為正中其下懷，遂托張子羽帶來親筆回信，勉勵袁殊繼續為軍統效力。
根據潘漢年指令，袁殊向岩井提出成立“興亞建國運動”本部。不久，袁殊取得岩井英一的同意，“興亞建國運動”本部於1939年11月在岩井公館成立。袁殊受命後便以“嚴軍光”的名義在報紙上公開發表親日的“興亞建國論”。“興亞建國運動”本部主要人員，均由潘漢年調來地下黨員充任。主任陳孚木是潘漢年通過何香凝出麵請來的統戰人士，副主任由袁殊（化名嚴軍光）擔任，協助袁殊總攬人事、財務大權的翁從六（化名翁永清）、負責新聞出版編譯工作的惲逸群（化名惲介生）、魯風（化名劉祖澄）、秘書周靜（化名唐塤）。
“興亞建國運動”本部所設電台，亦由地下黨員掌握，電台負責人劉人壽（化名楊靜遠）和一些工作人員均是我地下黨員。當年袁殊獲得的許多重要情報即由這個電台於午夜拍發至延安。“興亞建國運動本部”實際上成了中共在敵占區的一個重要情報機關。而袁殊則通過與敵方首腦人物個別接觸、參加宴會、定期出訪、閱讀文件等多種渠道，為中共獲取了許多有價值的戰略情報。
1940年春，袁殊與陳孚木以汪偽“興亞建國運動”代表身份赴日訪問。日本外相野村吉三郎接見袁殊時說，振興東亞最大的障礙是西方列強，尤以美國為甚。美國向國民政府提供大量物資，抵抗日軍，而蔣介石亦甘心被西方殖民者利用。根據此段談話，袁殊分析後認為日美關係已然破裂，因為日方認為美國是其稱霸東亞的主要對手。日軍參謀本部宣傳局長石島和中國課長吉野，會晤袁殊時，也再度向袁殊表示必須驅除英、美在東亞勢力。
野村吉三郎向陳、袁透露，當前的國策，是準備誘降蔣介石，建立一個以日本國為主體的大東亞共榮圈，日軍已確定了南進的戰略部署。這一消息，讓袁殊為之一震。言下之意“大東亞共榮圈”並不包括蘇聯亞洲部。吉野明確表示，“大東亞共榮圈”包括日、滿、中、緬甸、印度支那、馬來半島、英屬印度、菲律賓群島、荷屬東印度群島，十億人民2000萬平方公裏的地區。同時強調南下以取得石油的重要。
來自各方麵的情報表明，日軍南進，已是確定不移的戰略決策了。此後，與日本首相阿部信行、樞密院議長近衛文磨的談話，也使袁殊堅信，日軍的戰略將是南進，而非北侵。一名從海南島歸來的共同社記者，向袁殊表示，日軍兩師團於當地山區進行熱帶叢林戰事訓練。《朝日新聞》社負責工業報導的主任，吹噓日本正建造兩艘超大型航空母艦，一艘名為“大和”，一艘名為“武藏”。每艘都以能夠對付兩艘美國航空母艦的標準設計。實際上大和、武藏隻是曆史上威力最強、噸位極大的戰列艦，而不是航空母艦。事實證明，該級戰列艦不可能與美軍航母艦隊抗衡，兩艦抗戰勝利前都被美軍炸沉。這些情報，袁殊全都向中共方麵作了彙報。
結合朝野消息，袁殊認定日軍南進之局已定。返滬後，他立即向潘漢年彙報，潘漢年即轉告延安。將近兩年之後，蘇聯情報員佐格爾、中共日籍特工中西功等，對日軍南進“開戰日期”都發出了情報。與上述二人不同的是，袁殊在事發前一年多所提供的是戰略，而非戰術情報，參考價值更大。後來，蘇聯曆史文獻記錄片《莫斯科保衛戰》解說：“根據來自中共的可靠情報，斯大林果斷調兵”，從而擊退納粹軍隊，取得莫斯科保衛戰的重大勝利。如果蘇聯擔心日本向他們進攻，就要分兵對付日本與德國的夾擊。在歐戰全麵爆發之後，蘇聯始終擔心腹背受敵。摸清了日軍的戰略意圖，確定日軍南進後，蘇軍才放心大膽地從遠東調出了幾十萬兵力到西線，全力以赴對付德軍從而戰勝之。所以說袁殊提供的情報，參考作用更大。