他為人正直、聰慧機智、治學嚴謹，幾十年間目睹人間冷暖，直透宦海浮沉，憤世寫出《厚黑學》一書。他說：“我著厚黑學，純用春秋筆法，善惡不嫌同辭，據事直書，善惡自見。同是一厚黑，用以圖謀一己之私利，是極卑劣之行為，用以圖謀眾人之公利，是至高無上的道德。所以不懂春秋筆法者，不可以讀厚黑學。”他宣傳厚黑學，有兩種意思：（甲）即倜風所說，“聚千古大奸大詐於一堂，而一一讞定其罪”。民國元年發布的《厚黑傳習錄》所說求官六字真言、做官六字真言和辦事二妙法等等，皆屬甲種。（乙）即綬青所說：“用厚黑以為善。”此次所講厚黑救國等語，即屬乙種。
1912年，他以“獨尊”之名，撰寫了轟動一時的《厚黑學》，以後陸續寫了一係列文章，其中包括1927年發表的《我對聖人之懷疑》。1928年發表了《社會問題之商榷》。1936年，他將曆年所作文字的一部分，融合自己的新觀點和想法，重新以隨筆體裁整理為文，在成都《華西日報》上開辟《厚黑叢話》專欄，連載發表，以後同名結集單獨成書。1936年，他還發表了被人稱為扛鼎之作的《中國學術之趨勢》。1938年，《厚黑原理》問世。
李宗吾的基本思想線索是在研究人性中，提出了“厚顏黑心”之說，由此而生“心理變化，循力學公例麗變化”之說。作者認為後者，使“厚黑學就有哲理上之根據了”。其論人性、論經濟、論政治、論國際關係、論學術，均循此線索。他自己認為世人多注意其“厚黑學”，而對其他作品“不甚注意”，其實，後者才是作者更為著重的作品。
這些著作20世紀80年代又成為台灣、香港地區及日本的暢銷書。作者以強烈的使命感和敏銳的洞察力，對封建社會的政治黑暗和官場腐敗予以深刻揭露和嚴厲抨擊。文筆犀利，諷刺辛辣，許多見解令人歎為觀止。作者視角獨特，觀點新穎，自成一家，使人不能不佩服其對傳統文化的切膚感受與妙悟能力。
《厚黑大全》收集了李宗吾的重要論文和專著，通覽全書，可以了解作者的思想全貌。就學術價值和曆史地位而言，《厚黑學》、《厚黑原理》（心理與力學）、《厚黑叢話》、《中國學術之趨勢》、《社會問題之商榷》堪稱是李宗吾的代表作。《厚黑學》是作者的壓軸之作，作者以為如果不是徹底的厚顏與黑心，就不能成為大奸大雄。他將厚黑學分為三個時期：第一時期，代表人物是堯舜，學說是孔孟之道。其特征是人民渾渾盛題，無所謂厚無所謂黑，純是天真爛漫，人人皆處童心狀態。此時提倡道德，欲返民風於太古。第二時期，代表人物是劉備、曹操，劉備是厚顏的代表，曹操是黑心的典型，學說是作者的《厚黑學》。其特征是人民知識漸增，機變百出，世故奸猾，陰險狡詐。第三時期，代表人物還未出現，學說是作者的《心理與力學》。其特征是以孔孟之道行曹劉之術。在第三時期，即使孔孟複生，必歸失敗者，謂其無曹劉之術也；曹劉複生，亦歸失敗者，謂其無孔孟之心也。作者認為他所處的時代是第二時期末，第三時期初。
李宗吾嬉笑怒罵，妙語連珠，通過刻畫傳統社會某些政治家的真實肖像，徹底剝下了他們的畫皮。作者以三國時代的曹操、劉備為典型環境中的典型人物，使讀者得以管中窺豹，略見一斑。作者認為，厚黑學分三步功夫，第一步是“厚如城牆，黑如煤炭”。城牆雖厚，可用火炮轟破；煤炭雖黑，但顏色可憎，眾人不願接近它。第二步是“厚而硬，黑而亮”。同第一步功夫相比雖有天壤之別，可畢竟有形有色，別人經過細心觀察便可看出蛛絲馬跡。第三步是“厚而無形，黑而無色”，進入“無聲無嗅，無形無色”之境界。臻於此境，就可以攻無不克、戰無不勝、銳不可當、所向披靡。厚黑術被政客們奉為圭臬，是其爭權奪利的錦囊妙計。政客們未必懂政治學，但不能不通厚黑學。