繼1999年在廣州舉辦個人演唱會之後，2000年12月9日及16日Sammi又在台中和台北舉辦了兩場個人演唱會“鄭秀文眉飛色舞演唱會”，從而成為屈指可數的幾位能夠在內地和台灣舉辦大型個唱的香港女歌手，她的成功打破港星在台灣流行音樂界往往隻能“紅極一時”的現象，真正讓她天後的光環輻射到整個華人區域。
12月，華納為Sammi推出她加盟華納後的第十張專輯《LoveIs》。[曲目：1。獨家試唱/2。如何掉眼淚/3。愛是。。。/4。禁果花/5。請付入場費/6。六字箴言/7。不經不覺/8。緊張/9。肖邦寫過的歌/10。地下室/11。領悟]當時SAMMI不僅趕電影《鍾無豔》，還在彩排台北演唱會，還同時推出了《眉飛色舞》國語專輯，如此之忙的SAMMI能否給歌迷一個有質量保證的專輯？結果是依然的令人驚喜！張張唱片精彩紛呈，封麵造型非常酷，穿著長長的紅色衣裙，頭發垂下來遮住半邊臉，翹起一條腿，表情威嚴的坐在那裏。內容更是堪稱完美。再度翻唱韓國歌手李貞賢的“獨家試唱”，襯著強勁的古箏與電音的節奏，融合了古典與現代、民族與流行，為整張專輯拉開了一個精彩的序幕，成為又一熱舞全城hit歌。“愛是…”采取對唱的方式，SAMMI扮演一個對愛情極度迷惘的女子，而LMF則站在第三者的角度進行勸慰。立意新巧之餘，還拓展了SAMMI的音樂層麵。這首歌一經推出就連續兩周成為各大電台播放率的冠軍，並在香港電台、新城電台01年度的頒獎典禮上獲得獎項。“如何掉眼淚”則是一氣嗬成，蕩氣回腸。Sammi在這些風格迥異的歌曲中完美展現了她的風情、靈氣和唱功。
這張唱片成為香港01年度十大暢銷粵語唱片之一Sammi也獲得了2000年度最突出女歌手和最突出女演員兩項大獎。在經曆了近兩年的事業低穀之後，新世紀的第一年裏，Sammi音樂事業到達的最高峰。
2001年5月，Sammi推出第五張國語大碟《完整》[曲目：1魅力燃燒/2何必/3WhenTheMorningComes/4完整/5獨一無二/6沒感覺/7未來/8我隻要現在/9誰的誰/10與眾不同]專輯中除了展現出鄭秀文能歌善舞的舞台魅力，也表現了女人內心對感情的執著與不舍。演唱增添了屬於自己獨有的唱腔與氣質，將快歌的動感與灑脫、抒情歌的深情與眷戀，表現的恰到好處，展現出歌唱比賽出身的絕佳實力。主打歌“獨一無二”，延續了“眉飛色舞”的快感，強調舞曲的節奏與速度感，搭配古箏的演奏，表現出獨一無二的魅力。“魅力燃燒”表現鄭秀文對愛情的自信與直接的態度。“與眾不同”運用最電的MIDI與吉他配合巴哈的古典節奏，讓Sammi顯得活力四射。抒情歌“完整”，歌詞深刻的表現對於愛情的缺憾與無奈，在成全與自我矛盾中成熟女人的掙紮。“何必”則第一次用幹淨的backing來表現鄭秀文聲音的純淨。“誰的誰”是鄭秀文較少嚐試的folksong曲風。
2001年是Sammi事業的輝煌鼎盛年，同時，她在影壇的表現更是無限風光：賀歲片《鍾無豔》票房超過2700萬，《瘦身男女》更在暑期驚人的突破4000萬票房，她在這一年多主演的5部影片香港票房達到1億4千萬之巨，成為了無可爭議的首席票房天後，更奪得香港電台頒發的最受歡迎女演員獎。7月，她推出了包含多首電影插曲的新歌專輯《ShockingPink》。[曲目：1。熒光粉紅/2。She’sALady/3。終身美麗/4。醫生與我/5。守望相愛/6。那天你愉快嗎?/7。無限/8。人間定格/9。沒有運氣的天使/10。就是為了/11。不能承受的感動（國）]專輯封麵再現妖豔風情。專輯開篇是為她當年第四次紅館個唱準備的主題曲：“熒光粉紅”，一首震撼人心的電音舞曲。“She’saLady”則是一首翻唱歌曲，SAMMI用歌聲演活了這樣一位“涵養功夫很到家”的Lady，加上雷頌德帶有Funk色彩的編曲，實在值得人一聽再聽。另外，紅遍香港《瘦身男女》主題曲“終身美麗”及國語主題曲“不能承受的感動”，《同居蜜友》主題曲“醫生與我”、插曲“那天你愉快嗎？”及“沒有運氣的天使”，電視劇《陀槍師姐III》主題曲“人間定格”、插曲“就是為了”，首首都精彩！特別是“終身美麗”，已經成了鄭秀文的代表作，一經推出就連續四周成為香港各大電台播放率之冠，還為她拿到香港電影金像獎的最佳電影歌曲。這張專輯連續四周高居香港各大銷量榜榜首，並以約三白金的成績成為年度最暢銷的唱片之一。加上之前發行的《完整》在台灣創下了全年香港歌手最高的20萬張的記錄，隨後舉行的12場“ShockingColours”紅館個唱會，門票賣到一張不剩，鄭秀文的人氣與聲勢如日中天，無人可比。
2001年12，華納又循例為鄭秀文發行了年度壓軸大碟《Tender》。[曲目：1。交換溫柔/2。神話/3。跳傘/4。你愛我愛不起/5。頑固汙漬/6。豔遇/7。後遺症/8。我好感動/9。同年同月同日生/10。幻滅時間]專輯的風格一改濃妝豔抹，以溫柔的童話般感覺出現。第一主打歌“交換溫柔”是林夕在“911事件”後對愛情的新觀感，希望人們珍惜細水長流的愛情。“你愛我愛不起”則又是一首經典KTV歌曲。“頑固汙漬”則節奏明快輕巧，“幻滅時間”，溫柔縹緲，讓人有耳目一新的感覺。“神話”則又是一曲韓版電音舞曲。SAMMI無疑是舞曲方麵最具代表性的香港女歌手，在不同的時代演繹著不同的快歌勁歌，無一不是大熱流行之作。專輯無疑成為了香港02年度的十大暢銷粵語唱片之一。
在當年的頒獎典禮中，鄭秀文再度拿下了13個大獎，其中包括最受歡迎女歌手、我最喜愛的女歌手、叱吒女歌手金獎、全年最高銷量歌手等等。這是的Sammi已經無可爭議的站在了香港樂壇的頂峰。然而一路走來，經曆了事業上的風風雨雨，終於實現了年少時夢想的Sammi，這個叱吒歌壇的大姐大，早已洞悉了世事，理解了人生的真諦。獎項和榮譽已對她不再重要，她開始推出新人門角逐的一些獎項，從容淡定的唱著自己的歌，繼續堅定地走著自己的路，用歌聲詮釋著人生價值。
六、精彩無限2002年，事業上已取得登峰造極成績的Sammi仍然勤奮的走在歌唱的路上，一路精彩！2002年舉行了巡回演唱會後，Sammi又馬上推出了新國語大碟《舍得》。[曲目：1。808/2。Tryagain/3。說清楚/4。時差/5。我懂/6。炫耀美麗/7。半空中/8。舍得/9。天衣無縫/10。了解]整張專輯由包小柏、包小鬆、袁惟仁、黃韻玲、馬毓芬、徐光義6位製作人共同操刀，除了有電音舞曲、抒情曲，更有Sammi從未嚐試過的RAP。主打歌《天衣無縫》翻唱韓國歌曲，節奏強勁，琅琅上口，一經推出便所向無敵，登上各大排行榜的首位。“說清楚”以往Sammi從未嚐試過的RAP風格，創造另一種更能抓住率動的節奏！《808》中，互動性高的超級娛樂中版曲“複古節奏融合電子與紘樂”給人仿佛有時空交錯的感覺《舍得》歌曲的配樂部分，加入了弦樂的結合，增強音樂的質感，用誠懇略帶甜味的唱腔，娓娓道出都會女性勇於舍得後的自信篤定，是Sammi擅長的抒情曲風。另一首由梁詠琪作曲的慢歌《半空中》美妙動聽，扣人心弦，深受好評。這張專輯發片一周便賣出十萬張，在各大銷量排行榜穩居首位，“天衣無縫”在發片當周即登上錢櫃KTV總點播排行榜與新歌排行榜第一名。
在不斷的嚐試、創新中，鄭秀文唱片漸漸走向多元，嚐試了多種方式和幕後班底，使得自己的路越走越寬。2002年7月，Sammi以生活觀點概念為主題的全新粵語大碟《BecomingSammi》麵世。[曲目：1。今日幾號/2。忘記不起/3。心肝命碇/4。上一次流淚/5。第二次分手/6。回來我身邊/7。謝謝王子/8。更加愛你/9。你的前半生/10。輸得漂亮/11。現在幾點]一向以流行前衛的鄭秀文，而這一次放棄了最HIT的造型，選擇了複古造型，一樣驚豔，連場景也破例的在一家上海茶餐廳中實景拍攝。在《BECOMINGSammi》專輯裏，SAMMI以《我左眼見到鬼》“上一次流淚”打頭陣--“那天，不小心洗去你口訊，才有愈哭的衝動……”主輕柔的吉他撚彈，縹緲的鍵盤音色，還有那哀怨的小提琴，即便是不看電影也體會得到裏麵的感情。SAMMI以從容略帶傷感的音色娓娓唱出，更深深扣牢哭不出眼淚的情傷，當時Sammi在錄音室錄音時都不由唱得哭泣起來。“你的前半生”，Sammi大講對家人的觀點體會,“輸得漂亮”更道出了她多年來的事業心得“心肝命碇”作為百事的主題曲，充滿著和這個夏天一樣的火熱動感。這張唱片仍然是大受歡迎，銷量雙白金。
11月底,大碟《WonderWoman》粉墨登場。[曲目：1。相信自己/2。實不相瞞/3。神奇女俠/4。守株待兔/5。我也有那個需要/6。寂寞年華/7。吉卜賽女郎/8。喜歡憎你/9。激安百貨/10。時間之光]專輯造型一改日冷豔前衛，並多了份開朗及繽紛的色彩；連專輯製作曲風走向也朝相信自己、相信愛的主題延伸，在聽覺及視覺上都給人溫暖的感覺，在視覺上造成旋風及話題。“實不相瞞”將都會女子心中對情愛的渴求及無奈，唱得絲絲入扣。並用驚悚的MV手法引起話題討論，是Sammi此張專輯中的抒情佳作。一曲“相信自己”勵誌色彩十足,在人心惶惶的年代，Sammi堅持相信自己相信愛，歌詞中溫馨的傳遞要大家試著把地球想成是可愛的迪斯尼，要下決心自己創造驚喜，不怕受試，希望未來的日子，自己可以創造奇跡。Sammi以樂壇天後姿態去鼓勵這一時期失業較多的市民,可謂十分親民。在“神奇女俠”中，Sammi化身為神奇女俠，代言了2002年ASIAGAMESHOW，這首歌也成為了主題曲，在MV中，首度應用動畫，讓Sammi帶著大家跟著神奇女俠一路過關斬將，開發生命極限。Sammi又一次帶給我們變化和驚喜！
2003年6月，Sammi以清新自然的鄰家女孩造型推出《完全擁有》新曲加精選CD。專輯以全新概念泡製，精挑細選Sammi由早期華星至今華納兩個時期共33首膾炙人口精選流行冠軍名曲，以及三首2003年全新歌曲。讓樂迷“完全擁有”Sammi曆年所有粵語佳作，仿如一張Sammi歌唱生涯的光輝印記。第一主打歌“落錯車”由梁詠琪作曲，陳少琪填寫，歌詞是有關女主角後悔貪新忘舊，放棄一段幸福感情。另外兩首新作則是Sammi與古天樂繼《百年好合》再次合作愛情片《戀上你的床》的主題曲，以及2003年最新快歌“大暴走”。這張大碟成為IFPI國際唱片協會及HMV全年最高銷量唱片大獎,而Sammi更再一次成為全年最高銷量女歌手!10月底，粵語大碟《美麗的誤會》推出。[曲目：1。搞不懂愛/2。喜歡/3。戀上你的床/4。美麗的誤會/5。溫暖的淚/6。變了心/7。下一個階段/8。想太多/9。女生說/10。搞不懂愛(歐陸舞曲版)/11。搞不懂愛(超強電音版)]新歌精選“完全擁有”大賣特賣，影片《魔幻廚房》大力宣傳，又被加冕“廣告王後”頭銜，Sammi全方位表現穩坐冠軍，人氣聲望堪稱亞洲演藝界之最。這張適時推出的專輯自然成為萬眾矚目的焦點。專輯的封麵，身為流行教主的Sammi帶來最in的SammiLook─衝爆頭，以大而寬的彩色發帶，抓出大把上衝的馬尾發辮，展現十足的個性與自信，再次成為新時尚領頭人。抒情主打“美麗的誤會”，歌詞內容頗富涵義，Sammi演繹得真情流露，娓娓道來的訴說愛情信念被顛覆的心情，感人肺腑。在MV中Sammi與新偶像派演員藍正龍合作，很具亮點。“搞不懂愛”曲風則輕柔慵懶，展現一種率性自得的音樂態度。“獨一無二”則是又一首超級電音舞曲。
雖然Sammi在歌壇上的地位仍然不可動搖，但上一年的大小頒獎儀式中，卻收獲不多。Sammi並不在意這些，但她希望通過更多的努力讓歌迷了解到Sammi依然堅定而勤奮的走在音樂的路上。2004年2月，借著“完全擁有”的熱賣，推出全新粵語專輯《LaLaLa》，收錄了16首首次被收錄入專輯的歌曲。[曲目：01Prelude。。。。/02馴悍記/03世界之最（你願意）/04調情(BossaMix)/05偷聽器/06來到這裏/07我愛你，再見/08傳聞投票09傷/10Interlude。。。。/11世界之最(我願意)/12調情(BossaMix)/13TryAgain/14每天愛你少一些/15超速駕駛/16美味關係]這張專輯可謂精心打造，單是新裝，就為Sammi準備了七十多套，長、短假發也有三十多個，封麵是拍攝了上千次挑選出來的，力求做到盡善盡美。專輯延續了《美麗的誤會》的音樂風格，都是浪漫情歌，其中不乏傷感情歌。專輯中有多首歌是影視歌曲，“調情”是鄭秀文主演的電影“魔幻廚房”的粵語主題曲，另一首“美味關係”是國語版《魔幻廚房》的主題曲，而“TryAgain”是TVB電視劇《再見亦是老婆Ⅱ》的主題曲，“超速駕駛”則是另一部TVB電視劇《陀槍師姐IV》的主題曲。除了大量的影視歌曲之外，專輯中還收錄了鄭秀文翻唱的“我愛你，再見”。這首歌原是樸樹新專輯裏的歌曲，歌詞內容講述了戀人離開之後的心情，並表述自己對對方永遠不變的愛情。“馴悍記”編曲跟填詞均非常出色，充滿跳舞節拍的音樂，把Sammi的巨型風範表現得淋漓盡致，是一首非常值得推薦的作品，“偷聽器”音樂編排也跳出了鄭秀文一向以來的框框，又帶來了新感覺。“傷”、“傳聞投票”、“來到這裏”等歌曲，都是極易上口的“K歌”，依然保持鄭秀文一貫的風格、水平。“調情”歌詞簡單，婉婉道來，令人陶醉。而“世界之最(我願意)”，很高難度的一首歌，同時又要顧及輕柔的旋律，能夠做到恰到好處的，隻有Sammi那獨特唱腔。在專輯宣傳期間，鄭秀文因病未能親自到場，導致首批大碟出貨量不足二萬張,成為Sammi曆年來銷量比較差的一張唱片。其實這張唱片就是首批限量二萬張的,應該也是賣得少的最大原因。第二版中更加收“世界之最”(你願意)及(我願意)兩個版本MV,當中由於MV內有敏感性愛場麵出現,以及Sammi本人的感性旁白,所以再次遭電視台禁播,而《LaLaLa》(第二版)一碟更出現警告條例,告示禁止未滿18歲的有關人士購買,於是乎再一次成為全城熱烈討論焦點。
此時，Sammi與華納的合約再次即將到期，是否續約也成為了大家極度關心的事情。2004年7月，鄭秀文在香港紅館舉辦了連續7場的個人演唱會“SammivsSammi鄭秀文04演唱會”經過了三年時間，重登紅館舞台，她施展渾身解數，為歌迷們演繹動聽歌曲，以回報多年以來，大家對她的支持和厚愛。演唱會場麵十分熱烈，場場爆滿。8月，Sammi推出了約滿華納之前的最後一張大碟《SammiVSSammi》。[曲目：1。抬起你的頭來(Intro)/2。多得他/3。灰色/4。TotalEclipseoftheHeart/5。抱擁這分鍾/6。喜歡戀愛/7。假如/8。唯獨你是不可取替/9。我這樣愛你/10。償還/11。抬起你的頭來(Outro)喜歡戀愛(MoreThanWordsVersion)灰色(PixelToyRemix)]這也是她的首張完全翻唱大碟。封麵上的Sammi獨立窗前，目光溫柔深邃地望向窗外。專輯中翻唱了自己和其他歌手經典金曲13首，其中包含兩首隱藏歌曲。這13首歌曲突破了唱片公司界限，全部是精挑細選。而每首歌曲都作了重新編曲，完全唱出了自己的風格，聽起來找不到翻唱的感覺，令人耳目一新。“喜歡戀愛”以SAMMI溫柔的和聲與她的雙聲部的旁白為底，一個SAMMI悠悠地訴說著“愛與唔愛”，一個SAMMI念著歌詞，一個SAMMI悠悠地唱著和聲與副歌部分，兩個版本，三個SAMMI，側重點不同，卻各有味道，一個以唱為主，一個以說為主，感覺獨特而美好。“抬起你的頭來”與“灰色”也都有兩個版本。英文歌“TotalEclipseOfTheHeart”，SAMMI渾厚的聲線、寬闊的音域還有收放自如的演唱以及臨近尾聲時的類似花腔女高音，盡顯Sammi完美唱功。Sammi翻唱王菲的“多得他”，不但唱出了自己的獨特風格，還唱出了無限柔情，讓人不禁落淚。當年與許誌安的那首“唯獨你是不可取替”，重新經Sammi演繹，更是讓人回味無窮，別有一番滋味在心頭。
七、美好延伸2005年,Sammi離開了華納唱片公司，加盟東亞唱片公司，並成為公司的“震山之寶”。因為更多的專注影視事業，她加盟信公司後，還沒有推出新專輯，隻有兩首非常好聽的單曲供我們欣賞，分別是電影《龍鳳鬥》主題曲“如果你有事”,以及電影《長恨歌》同名主題曲“長恨歌”。“如果你有事”再次展示了天後共生中的專著和深情；“長恨歌”帶著懷舊色彩，秀文嚐試用沉厚的聲線該給我們舊上海的感覺，效果非常好。令人欣喜的是，秀文表示，2006年她會出新專輯，讓我們拭目以待吧！
藝海沉浮，回首當年參加新秀大賽，至今已是18個春秋，Sammi也早已從當年喜歡唱歌的小姑娘成長為時時被鮮花和掌聲包圍著的，無可取代的歌壇天後，一個時代的象征。但她仍然是帶著無限誠意，從容淡定的站在舞台上，用歌聲帶給我們喜悅，為我們講述著心事，詮釋著生活。無數的歌迷在她的歌聲中成長，漸漸從喜歡，癡迷，到今天的慢慢轉化成習慣與默契，Sammi的歌聲已經成為多少人生活中不可或缺的精神食糧。大家期待著她早日推出新的唱片，把美好繼續演繹、延續。。。。。。