張穆還校訂過元好問的詩文集。
元遺山名好問，是有金一代的大詩人。他的詩作上承唐宋，下啟明清，是中國詩歌史上的一座橋梁。其詩風追隨老杜“沉鬱頓挫”自成一家。他的創作旨趣也和杜甫的“窮年憂黎元，歎息腸中熱”的憂國憂民的情懷十分契合。
元好問祖籍平定，於北宋靖康之末遷居句容（今山西忻州市），因此，在他的詩文中常常稱平定為故鄉。生平蹤跡往來，與平定至熟。
張穆的故居陽泉山莊，遺山先生曾到此訪友，並寫成《宿陽泉棲雲道院》以記其勝。其中有句雲“一笛悠然此地聞，住山還憶寫大君。已看引水澆靈藥，更約築亭宿野雲”。悠揚的笛聲，潺潺的流水，盛開的芍藥，飄動的野雲……在如此美好的地方住宿下來，該是何等的愜意！
遺山先生歌詠陽泉的詩作甚多，茲不一一列舉。
但最能反映元好問創作成就的，還是那些揭露時弊，關心民生的作品。在他的《雁門道中書所見》一詩中，這樣寫道：“金城留旬浹，兀兀醉歌舞，出門覽民風，慘慘愁肺腑。三年夏秋旱，禾苗穗未吐，一夕營幕來，天明但平土。”
詩中把金城歌舞飲宴的場麵和民間慘不忍睹的貧苦生活形成對比，讓人想起了杜甫的“朱門酒肉臭，路有凍死骨”的名句。夏秋幹旱，禾苗枯死，農民顆粒無收。蒙古大軍的鐵蹄一到，田園頃刻之間被夷為平地。詩人最後又歎息道：“盤盤雁門道，雪澗深似阻，半嶺逢牛車，人牛一何苦”；在險峻的雁門道上，半山腰際詩人碰到了一個車夫趕著牛車行進，下麵積雪的山澗深不可測，前麵的山路盤旋曲折。詩人歎息道：人像牛一樣的辛苦，這是何等的生活！
元好問的詩歌以七律、七古成就為最高。七古兼容李白、韓愈，蘇軾的詩風，七律則主要受杜甫的影響。特別是那些以喪亂為題材的詩歌，關注現實，感慨深沉。清代著名學者趙翼評其詩“深沉悲涼，自成聲調”，認為“唐以來律詩之可歌可泣者，除少陵十數聯外，絕無嗣響，遺山則往往有之”，把元好問與杜甫相提並論。這並非對他的過譽，當代評論家都認為：元好問不僅是金國詩人之冠，在整個中國文學史上，也是一位傑出的現實主義詩人。
麵對這樣的一位同鄉先賢，張穆自然是仰慕有加，心向往之。他在《元遺山先生集》序中說：“遺山尤夙所仰慕。”原來，張穆的心裏早就特別敬仰這位大詩人，決心校訂整理他的著作，“以助桑梓雅淡”。於是便開始了他的工作。
張穆在校定《遺山全集》的過程中，搜集考證了各種有關書籍：如《元史》《金史》《元文類》《金石例》《金文雅》《山西通誌》等。他參考各種資料，“缺者補之”“誤者訂之”。如果有些東西無可考較，“概從闕疑。”並沒有因為元好問是他敬仰的同鄉先賢，而在文集中氽入那些誇大不實之詞，體現了一位學者嚴謹的治學態度。
《元遺山先生集》共四十卷，明儲巏所輯。有清康熙四十六年無錫華西閔《劍光閣刻本》。至嘉道年間，方翁綱和葉至冼先後批注題記。最終由張穆校訂題跋第六至第四十卷，於道光二十九年重刻並撰序。
張穆謙虛地說，他校訂刊行元好問文集的目的隻不過是“助桑梓之雅淡”，用現在的話來說，就是給家鄉的人們茶餘飯後高雅的談論增添一些內容。其實何嚐隻是如此？如果沒有張穆對遺山文集的整理校訂，恐怕後人至今也難以見到這位堪與詩聖杜甫比肩的偉大的現實主義詩人的廬山真麵目。