自1959年古巴革命勝利，卡斯特羅在古巴實行土地改革觸及美國資本家在古巴的利益以來，美國就開始對古巴進行經濟封鎖和軍事威脅，並采取暗殺等多種手段企圖搞掉卡斯特羅，以逼古巴就範。但小小的古巴在卡斯特羅的領導下毫不屈服，美古關係一直處於緊張狀態。卡特當總統後，立即將實現美古關係正常化提上了議事日程。1977年3月，卡特放鬆了對古巴的製裁，放寬了美國公民到古巴的限製，並安排了美古之間斷交長達16年來的首次官方接觸。卡特的做法得到了卡斯特羅的積極回應，古巴釋放了在豬灣事件中被俘的數千名美國人。為改善兩國關係，兩國領導人的特使穿梭於華盛頓與哈瓦那之間，正當兩位國家元首積極推進兩國關係之時，卡特的國家安全顧問布熱津斯基拋出了一係列有利於反卡斯特羅勢力的口實，迫使卡特政府不得不中斷了同古巴關係正常化的談判。2002年5月12日，卡特訪問古巴的夢得以實現。卡特成為美國曆任總統中訪問古巴的第一人。卡特表示，他一直期待著與卡斯特羅主席的會麵，並相互“探討和平、人權、民主和如何減少人類的不幸”。盡管布什政府對古巴仍持敵對態度，但卡特的這次訪問為改善兩國關係起到積極的作用。
卡特是虔誠的基督教徒，他按照基督教的教義提倡博愛、和平與人權，並在國際關係中也提倡“正義、寬容、同情和愛”。他主張用和平談判的方式解決國際爭端，在伊拉克問題上也是如此。布什政府在阿富汗清剿塔利班的戰爭剛一結束，就開始緊鑼密鼓地準備再次出兵伊拉克。卡特不讚成布什當局的做法，他公開批評美國國會通過授權總統對伊拉克使用武力的決議是錯誤的，並表示如果他仍是國會議員，他將對布什政府的動議投反對票。他指出，必須通過聯合國安理會進行協調努力，迫使伊拉克接受無條件的核查，而不是單方麵由美國完成。
現在，卡特已是年近八旬的老人了，但他對調解國際衝突仍然樂此不疲，他同夫人羅莎琳都表示：“我們要為人類避免爭端和戰爭而不懈努力。”