10月1日上午8時，各地的31位代表在中央公園集合後，即向新華門總統府進發。於是，又一次的請願活動開始了。這次請願的五項要求是：
一、山東主權未恢複之前，不得補簽德約，及與日本直接交涉；
二、取消二十一條件及軍事協定，高徐、順濟、滿、蒙四路條約，膠濟路換文與各種密約，以保主權；三、要求外交公開，及言論、集會、出版之完全自由；
四、解散安福俱樂部，以清亂源；
五、懲辦馬良、張樹元，並取消山東戒嚴令。
當時的新華門（總統府）外，還有一道鐵製的柵欄，裏邊設有全副武裝的衛隊防守。當代表們從東轅門進入鐵欄以後，東西轅門就被立即關上了。這時，周恩來率領的一隊學生，也從天津趕來了（天津的請願代表是郭隆真等），他們被阻在鐵欄的外邊。裏邊請願的代表在傳達處一直等到下午3時，才走出一個名叫曾彝進的參議，敷衍塞責，傳出：“大總統諭：政務殷繁，不暇接見，如有文書，盡可交收發呈遞，勸令散歸。”這一傳諭當然遭到代表們的拒絕。這位頭頂已禿、戴著深度近視眼鏡的曾參議，進出往複三次，都被代表們頂回去了。
當代表們準備衝進去的時候，總統府的大門忽然關閉了。反動派的惡劣態度，使代表們氣憤已極，天津代表郭隆真站立在新華門前東邊的石獅子上大聲呐喊：“徐世昌為什麼不見我們？”一呼百應，此起彼伏，鐵欄外圍觀的人群報以熱烈的掌聲。8點鍾左右，正當代表們已經感到饑餓的時候，周恩來率領的天津學生送來了麵包點心，增強了代表們的鬥誌。
夜裏10點左右，警察們開始捕人了。警察頭子一聲令下：“抓起來！”馬路上的電燈也突然熄滅了。黑暗中，反動軍警如狼似虎地擁上來，把代表們壓縮在一個狹小的圈子裏，然後幾個警察架著一個代表，奔向警察廳、憲兵司令部、偵緝隊等處而去。代表們沿途高呼：“懲辦馬良！”“反對日本強占山東！”“拒絕直接交涉！”
反動派很想找出代表中的為首之人。但當警察總監吳炳湘正式開堂分別提審代表，訊問“這次請願，是誰主使？”時，代表們都斬釘截鐵地說：“愛國出自本心，並非由於別人主使！”眾口一辭，吳炳湘毫無辦法，隻好拍桌亂罵。
代表們在獄中受著非人的待遇。如關押黃正品等九人的偵緝隊（在天橋鷂兒胡同），“囚房，看去很像一座座陰森森的地獄，裏麵又黑又臭，髒不可言。”當時被捕的代表回憶說：“偵緝隊隊長姓馬，綽號活閻羅，是一個殺人不眨眼的劊子手。過去多少愛國的同胞，就曾在他的手裏喪失了自己的生命。他對我們很壞。態度也最凶惡。我們九人被關在一間小屋內，褲帶和一些重要的衣物都被搜走。每逢我們疲倦得想睡的時候，他就來提訊我們，先後提訊了兩次。在訊問時，有一個同誌頂撞了他幾句，他就立刻下令把他單獨關在另一間小屋內，而且還戴上了腳鐐手銬，以後也就不再提訊。”
代表們被捕後，周恩來立即和北京學聯商量，如何營救代表。大家決定於雙十節（10月10日是辛亥武昌起義日，民國成立後訂為國慶節）舉行一次較大規模的示威。這次示威，除提出一般救國口號外，把釋放請願代表作為一項特殊的要求。
周恩來回天津後，即領導學聯立即開始雙十節示威遊行的準備工作。
10月10日上午，天津西南城角南開學校的大操場上，聚集了約5萬群眾，舉行慶祝雙十節大會，參加者不僅有大、中各校的學生，還有各界的群眾，有許多胡須皓白的老人也不畏恐嚇前來參加。
大會開始，首由天津各界聯合會負責人致詞，然後由天津學聯的四位講演員分別講演，說明當時國內的形勢和朝鮮亡國後的慘狀，號召大家起來展開愛國鬥爭。講演人聲淚俱下，慷慨激昂，聽講人掩麵而泣，全場無不動容，情緒極為高漲。
會後準備遊行，但這時，會場四周已被天津警察廳長楊以德（外號楊梆子）派來的大批軍警團團圍住。
示威群眾憤怒地衝出重圍，喊著愛國口號，直奔金湯橋口，包圍了警察廳，紛紛厲聲質問：“為什麼不準人民慶祝國慶？”“為什麼用軍警圍困我們？”“楊梆子，你出來！”結果，楊以德不敢出來和群眾見麵。有的市民還借來打更用的木梆子，一麵喊一麵敲，傾泄對楊以德的憤恨。
群眾還推出代表10人去省公署向省長請願，抗議楊以德用軍警包圍遊行隊伍，毆打學生（學生10餘人受傷），要求懲辦楊以德。省長拒不見麵，隻派了一個代表出見。
10月13日，天津學生聯合會（包括女界愛國同誌會）發出短期停課宣言（由周恩來用白話文起草）。宣言質問楊以德：國慶是舉國同慶的節日，為什麼不準開會慶祝？警察廳是保護地方治安的，為什麼竟毆打刺傷男女學生？宣言要求懲辦楊以德，並說明議決短期停課，表示決心。
在這次鬥爭中，覺悟社的社員在周恩來的領導下擔當了各項具體工作。有幾個社員，還集體編寫了一個傳單，從一個旁觀者的角度，描寫了雙十節這一天楊以德是怎樣破壞共和的。傳單上署名“李寧二”，即“列寧第二”的意思。因為社員們不久以前聽了李大釗的講演，讀了他的文章，對列寧無限崇敬，“李寧二”也就是表示要做列寧的學生。
北京被捕的代表們，10月10日這一天也在獄中實行集體絕食，表示抗議。
迫於形勢，反動派不得不於11月初釋放了被捕的各地代表。北京學聯迎出了代表們，並在中法大學開了一個盛大的歡迎會，還集體拍照留念。不久，代表們回到天津，又受到天津各界聯合會的開會歡迎，並由天津各界聯合會送返各地。
全國各界聯合會的成立
人民群眾從實際鬥爭中感到聯合起來的必要。特別是青年學生和知識分子很敏感地意識到這個問題。罷免曹章陸是聯合鬥爭的結果，拒簽和約也是聯合鬥爭的結果。青年學生雖然起了某種先鋒作用，但單獨依靠他們，沒有各界人民群眾的聯合鬥爭，也是不可能取得結果的。因此，一些先進分子在鬥爭中便提出了“民眾大聯合”的問題，如毛澤東在《湘江評論》上便以此為題提出了各界聯合的問題，先有各界的許多小聯合，“進為一個大的聯合，由許多大的聯合，進為一個最大的聯合。”
1919年12月28日，李大釗在《新生活》第十九期上以孤鬆的筆名發表《大聯合》一文，也明確提出：“‘五四’‘六三’以來全國學生已成了一個大聯合”；“盼望全國的教職員，也組織一個大聯合”；“全國各種職業各種團體，都有小組織，都有大聯合。”李大釗的這些思想是和毛澤東的“民眾大聯合”思想一致的，所見略同。他們的思想代表了當時五四群眾愛國運動的發展趨勢。