幾個月後，高爾基加入布爾什維克黨。年底，為創辦黨領導下的《新生活報》，他又到了彼得堡，並首次與列寧見麵。1906年，高爾基赴西歐和美國為俄國革命爭取聲援、募集資金。在美國期間，他還創作了劇本《仇敵》和長篇小說《母親》。《母親》以工人運動的積極分子紮洛莫夫母子為原型，描寫了無產階級革命英雄巴威爾的事跡，小說體現了俄國工人階級從自發鬥爭到自覺鬥爭的成長過程；作品塑造了母親這個正在覺醒的革命群眾藝術典型。小說第一次以文學作品的形式為工人階級展開了在布爾什維克黨領導下走向社會主義的革命道路。
由於已被沙皇政府列入流放名單，高爾基無法按預期回國，於1906年底到意大利卡普裏島居住。針對俄國革命低潮時期出現的頹廢文學，高爾基發表《論犬儒主義》、《個性的毀滅》等論文予以猛烈抨擊。1907年他赴英國倫敦出席了黨的第五次代表大會。在意大利期間，高爾基還創作了反映農村革命的中篇小說《夏天》和描寫意大利勞動人民改造自然、改造社會的《意大利故事》。
1913年高爾基返回俄國，積極培養無產階級新人，創辦弘揚革命文化的刊物，組編《無產階級作家文集》。三年內他還完成了自傳體小說《童年》和《在人間》。後來他完成了，《我的大學》，從而形成了他的“自傳體三部曲”。這三部曲小說成為他最重要的作品，感動過無數讀者，被翻譯成多國文字出版，影響深遠。1924年，列寧的逝世使高爾基非常悲痛。當時，他因病在意大利療養。他不顧病痛，很快寫出了回憶錄《列寧》，生動地再現了偉大的革命導師列寧的形象。1928年，高爾基回到蘇聯，受到成千上萬的群眾歡迎。他到全國各地旅行，於1929年完成特寫《蘇聯遊記》，歌頌社會主義建設的成就。
30年代，高爾基完成了長篇小說《克裏姆·薩姆金的一生》、短篇小說係列《英雄的故事》、劇本《瓦薩·日列茲諾娃》等。善於塑造和刻畫英雄人物的高爾基像一隻勇敢的海燕，展翅搏擊在風雲密布的長空，為革命人民寫下一部部充滿戰鬥激情的革命詩篇。
高爾基還撰寫了大量的文學論文，闡述社會主義現實主義創作方法等問題。1932年，在高爾基走上文學道路40周年之際，蘇聯政府將列寧勳章授予這位卓越的無產階級文學大師。
1934年，在第一次蘇聯作家代表大會上，高爾基作了主題報告，並被選為蘇聯作家協會主席。然而，高爾基的創作和革命活動，引起了階級敵人的極端恐懼和仇恨。1936年6月18日，高爾基遭敵人毒害而離開人世。