那年春天，吳健雄原本已和丈夫袁家騮計劃好，先到瑞士日內瓦出席一項高能物理會議，然後再到東亞地區去做一趟演講旅行。這是他們1936年離開中國以後，20年來頭一次回到東亞去，他們原打算是要到台灣去訪問的。為了這趟旅行，他們還訂了伊麗莎白皇後號郵輪的票，準備坐船橫渡大西洋。吳健雄為了這個實驗，隻好讓丈夫一人旅行。丈夫袁家騮也是一位物理學家，他很清楚立即進行這個實驗的重要性，因此便一個人踏上這趟離開故國20年之後，百感交集的歸鄉之旅。
在這段時間，吳健雄已經為她決意要進行的實驗，做了相當周全的準備。她在新出的科學文獻中，了解到原子核科學在鈷（C60O）方麵最新發展的信息。由於她的實驗是結合原子核實驗技術和低溫物理的技術，因此吳健雄也積極去了解低溫物理的知識。
吳健雄本身不是低溫物理學家，她知道必須找到對原子核極化有清楚了解的優秀低溫物理學家，共同來進行實驗工作。
吳健雄所在的哥倫比亞大學有一個低溫物理研究組，雖然水準不差，但是規模和設備水準都不夠。在華盛頓的國家標準局，是美國國內另一個可以進行以低溫環境達成原子核極化的實驗室。在那裏工作的安伯勒來自英國牛津的克萊文登實驗室，而且他是1952年在國家標準局做核極化實驗的成員之一。吳健雄一向對科學文獻極其熟悉，她知道安伯勒在早幾年曾經做過鈷（C60O）極化的實驗，因此她便找上了安伯勒，邀請他共同來進行這一個後來改變曆史的實驗。
安伯勒對這個實驗的β衰變效應知道不多，他問吳健雄，這會顯現出很大的不對稱效應嗎？吳健雄給了他肯定的回答，這使得安伯勒大感興趣。在吳健雄找安伯勒合作時，雖然她早已在原子核物理界享有盛譽，做低溫物理研究的安伯勒，卻全然不知道她是何方神聖。於是他就打電話給一位原子核物理學家喬治·田默。安伯勒在電話中問田默：“喬治，哥倫比亞大學有一位女科學家叫吳健雄打電話給我，她提出的實驗十分有趣。告訴我，她有多好？我現在應該去做這個實驗嗎？”田默說：“她是挺厲害的。”於是安伯勒打電話給吳健雄表示樂意共同進行實驗。
吳健雄積極地進行實驗準備之時，楊振寧、李政道的對宇稱守恒的質疑已經廣為物理界所知悉。但是在那個時候，絕大多數人對於宇稱可能會不守恒是極度懷疑的。因此那個時候真正準備進行那個實驗的，除了吳健雄之外，大概是寥寥無幾了。
由6月初到7月底的兩個月當中，吳健雄已經就原子核物理在低溫環境中可能有的各種影響，做了再三的試驗，詳細了解了各種可能性，甚至是極細微的影響效應。吳健雄後來說，如果早知道實驗觀測到的不對稱效應是這麼大的話，也許可以免去如此細密的查驗工作。但是，她還是認為，周全的準備總是值得盡全力去做的。
吳健雄的實驗在概念上是很簡明的。主要是利用一個很強的放射源，然後在適當控製下極化這個β放射源，使其具有某一個方向性，再放在一個利於觀測的環境中，測量這個放射源是不是有一種先天的方向性。但是，要檢驗這個簡明概念的實驗設計，卻是困難而複雜的。
首先，選用鈷（C60O）的原因就不簡單。鈷（C60O）每秒鍾會放射出上萬個電子，是極好的放射源，此外更重要的是其放射電子的衰變，隻改變自旋數而不改變宇稱。這正是在β衰變方麵有最權威知識的吳健雄，立即知道要選擇鈷（C60O）的原因。
接著就是要使這個放射源極化，使放出的電子有一個方向性。根據安伯勒早些年做出的極化技術，鈷（C60O）放射源必須附在一種晶體表層上，再利用很強的磁場使其放射的電子有一個方向性。為了消除因原子內部擾動造成的幹擾，必須將整個晶體和放射源都置於極冷的環境中，要造成這種極冷的環境，除了利用液態氮先將溫度降至-270℃左右之外，還要再利用將一個作用在晶體上很強磁場消除的技術，使溫度再度下降，達到比-273℃絕對零度隻稍高千分之幾度的極冷低溫。