空中留下的美麗景象久久地留在牛頓的想象中，而且時刻牽動著他的心，並在1681年持續了一段時間。作為對觀察的補充，他係統地收集了他人的觀察結果，並開始閱讀所有相關的著作：胡克、戈蒂格尼斯、赫威留和佩迪德。
牛頓把對天空的觀察減少到隻觀察一條軌跡。這時，他還給弗蘭姆特斯寫了兩封長信，評價他的理論。
牛頓拒絕接受弗蘭姆特斯的新理論。對弗蘭姆特斯的理論，彗星不是環繞了太陽，而是在太陽前麵改變了方向。牛頓有充分的理由表示反對，並且在信中加以說明。
就在一年前，牛頓已經從軌道運動力學上解決了行星圍繞太陽運動的問題。他現在不想對彗星提出同樣的看法。
但是，我們能感覺到他頭腦中萬有引力觀念的形成過程。很多人認為，彗星是來自於外界，並不屬於太陽係，也不受它的規律約束。胡克對於彗星作出解釋時，就把它從天體間的引力中排除了。哈雷在1680年也持相同看法。
牛頓給弗蘭姆特斯的信中也提到了這一點，他隻是將這種力視為太陽係的特例，太陽係包括相關的天體。這個時候他並沒有歸納出萬有引力定律。
這段時間牛頓和弗蘭姆特斯的信件往來比較頻繁，他倆的合作很愉快，但後來因為牛頓急於證實他的理論，頻頻催促弗蘭姆特斯寄給他資料，弗蘭姆特斯慢慢感覺到心力交瘁，力所不及，但仍對牛頓的理論評價極高。在他給牛頓的信上說：“我的工作就像在收集金砂一樣，而您卻將它淘洗成了純金，而且又做了進一步加工，使它變成了精美的、更加實用的成品。如果沒有您的細心思考，我的工作就可能變得沒有價值。”
他們兩人合作一段很長的時間之後，弗蘭姆特斯因為辛勞過度，身體健康情況變得很糟，並患上很嚴重的頭痛症。
牛頓由於長期為精神衰弱所困擾，也知道疾病帶來的痛苦，他很及時地寫信給弗蘭姆特斯，信中充滿同情與關懷：
親愛的弗蘭姆特斯：
收到您的來信，知道您最近頭痛比較厲害，我非常地關切。弗多勒博士也曾有過這樣的困擾，他拿了一塊布纏住頭骨部分，使它感覺麻痹，這樣會感覺好一些，也許這是比較好的治療方法，您可以試一試。
弗蘭姆特斯感覺到牛頓無微不至的關懷，他很想繼續為牛頓提供一些觀測資料，可是身體實在支撐不了，他隻好放棄。不過，還有其他原因，他一直都不太喜歡哈雷這個人，他擔心自己會成為哈雷的工具。由於弗蘭姆特斯不再提供月球的觀測資料，牛頓的研究工作也隻有暫時擱下。
雖然牛頓沒有與弗蘭姆特斯繼續通信，但他對彗星的興趣還沒有消退。當1682年的彗星出現時，他認真觀察並記錄了它的位置。1680年以後的時間裏，牛頓係統地收集記錄有關彗星的信息，用標題進行了分類，比如，與太陽相對的算為一類。
牛頓改變了對彗星軌跡的看法。他斷言太陽和行星的向心引力，與距離成平方反比，並且認定太陽的引力要比行星大得多。同時，在一係列關於彗星的論述中，他放棄了彗星的直線軌跡的見解，並接受其曲線軌跡。最大曲點與近日點相合。如果彗星返回，曲線就是一個“橢圓”，如果不返回，那麼它就接近一條雙曲線了。無論牛頓在1681年春天是如何勉強，他還是發現了行星軌道動力學可以應用於彗星。
1695年9月，牛頓寫了一封信，信中對弗蘭姆特斯說：
哈雷根據我研究的結果，推算出他在1683年算出來的彗星軌道，和你的觀測結果是相同的，對你所提供的資料表示感謝。
前些日子我從家鄉回來，最近還想再去玩一玩，恐怕對月球問題的研究還要放一放，剛好你可以趁這個機會，好好養身。
這是牛頓給弗蘭姆特斯的最後一封信，自此以後，兩人就沒有書信來往了。《光學》出版發行
牛頓非常敬重克拉斯琴·惠更斯，說他是“德高望重的惠更斯”。惠更斯是荷蘭數學家、物理學家和天文學家，他對光學有著很深的研究，對牛頓產生過深刻的影響。
惠更斯在訪問倫敦時期和牛頓結識，而他和牛頓在光學上的爭論也推進了科學研究的深入，給後人以許多啟迪。
當時光的波動說和微粒說之爭的勝負關鍵，在於哪種學說能夠更多地解釋有關現象。兩種學說在這方麵各有優點，也各有不能解釋的缺點。
牛頓出版的成熟著作《光學》第三編最後一個部分，提出了各種各樣的疑問。在疑問中牛頓提出：“光線是否是發光物質發射出來的很小的物體？因為這樣一些物體能直線穿過均勻媒質而不會彎到影子區域裏去，這正是光的本性。”接著他又指出：“它們也能具有幾種特性，並將在穿過不同媒質時保持它們的這些特性，這是光線的另一條件。”
《光學》中的疑問都是牛頓深思熟慮但仍有懷疑的問題，從這些地方可以看出牛頓對光的本性是真正理解的。
在當時，關於光的本性問題並沒有得出結論，而在他們死後這個問題仍一直爭論不休。
18世紀，這兩派物理學家爭論的結果是微粒說勝利了，部分原因是惠更斯沒有能夠用足夠的數學嚴密性來發展他的觀點，另一部分原因是由於牛頓在他的同輩人中的權威超過了惠更斯，使之無力反擊。
到了19世紀以後，光的波動說在大量事實的支持下，不但被人們重新提出，而且占據了統治地位。在這些事實中，英國物理學家托馬斯·楊發現的光的幹涉現象起了關鍵性作用。
然而到了20世紀初，愛因斯坦提出的光量子理論，他對光的本性給出了結論，結束了這個持續兩百年之久的爭論。
《光學》是牛頓對早期研究成果的總結。在任皇家造幣廠廠長和皇家學會會長工作之餘，他就把自己關進書房，苦心鑽研，終於將自己一直以來對光學的研究集結成書。
《光學》的手稿還曾一度被焚燒。之所以它能夠再次成書，完全得歸功於牛頓驚人的耐力和毅力。
從《光學》的梗概可見，牛頓首先著力於對光現象之實驗觀察結果的唯象描述，在此基礎上再提出命題或問題，總結成公理和定理，以作為對光現象的理性描述；而對於命題、公理、定理，主要還是通過實驗觀察予以證明和進一步的探討。
所以，《光學》是一部典型的實驗科學之優秀範本。恰如為該書撰寫導言的惠塔克的讚語：該書體現了“理論功夫與實驗本領的奇妙結合”，其中有“天才直覺的至高無上的範例”。而愛因斯坦稱該書作者“把實驗家、理論家、工匠和著作能手兼於一身”，書中的“每句話和每幅圖都顯示出他的創造樂趣和精微的準確性”。
《光學》是牛頓最重要的著作。雖然這部巨著是在1704年出版的，但實際上它的主要思想和基本理論都是在1666~1676年這一段時期形成的。
牛頓之所以推遲發表，主要原因是不願胡克在世的時候因他發表任何東西而引起無謂的爭論。他與胡克之間有著很深的成見，既聰明乖巧又充滿嫉妒心的胡克對牛頓提出的論文，尤其是光學方麵的，總要加以非難，甚至說牛頓剽竊了他的思想，對此，牛頓感到非常煩惱。
1703年胡克在長期患病後與世長辭。第二年，牛頓就決定發表他的這部巨著。在序言裏，牛頓寫道：“為了避免對這些論點的無謂爭論，我推遲了這部書的公開發行，如果沒有朋友們的敦促，可能還要推遲一段時間。”
《光學》的全名是《光學或光的反射、折射、彎曲與顏色的論述》，它探討了“迄今為止光學中談論過的一切”。
《光學》詳盡地詮釋了這“光色理論”，除給予色散現象以科學解釋、並對虹霓作出定量分析外，還剖解了視覺的成因和眼睛的作用機製，而且在驗證光分解的同時又用實驗表明光的再合成；所有這些，都成為牛頓之後十分完善的顏色理論以及光譜學的主要基石。當然，書中又明確闡述了光的反射定律和折射定律，以及關於全反射、透鏡成像等現象的一係列原理。
《光學》的語言和行文質樸而平實，記錄了牛頓在光學研究上的全部“個人活動”。全書共分為三編。第一編首先列舉“定義”和“公理”，然後討論一般的折射與反射，太陽光譜與反光望遠鏡。從八個定義和八個公理開始，按順序對他關於光和色的主要發現和理論進行了闡述。
第二編研討薄膜的顏色，中心論題是討論被稱為“牛頓圈”的現象，實際上是討論光的幹涉效應。同時還對自然物體的永久顏色以及它們和薄透明板的顏色之間的類似性做了討論，作出了物質的最小的不可能再細分的組成部分一定是透明的，它們的大小可以用光學方法推斷出來。
第三編討論光的衍射、晶體內部折射和一般哲學問題，最後列舉了31個“疑問”。
在全書末尾，牛頓專門論述了自然哲學的兩種研究方法：分析法和綜合法。與《原理》相比，《光學》更偏重於分析；牛頓有時把光學歸於“實驗哲學”。
牛頓指出，對於困難的研究課題，“總是應當先用分析法，然後才用綜合法”。分析的方法“包括做實驗和觀察，用歸納法從中作出普遍的結論”；用分析法論證，“一般總是從結果到原因，從特殊原因到普遍原因，一直論證到普遍的原因為止”。
至於綜合的方法，則“假定原因已經找到，並且把它們立為原理，再用原理去解釋由它們發生的現象，同時證明這些解釋的正確性”。
盡管牛頓聲稱：“在實驗哲學中不應當考慮什麼假說”，但在《光學》一書裏，關於他自己所作的假說，並用以解釋種種光學現象的文字比比皆是。
實際上，無論在分析和歸納的過程中，還是在綜合和演繹的過程中，都需要理論思維和數學工具，都必須尋根究底和解析因果；在尋找普遍原因或論證普遍法則和一般定律時，都必須憑借科學的假說。
牛頓確是這樣做的，但他又強調不把“虛構假說”作為主要依據，反過來卻是竭力謀求證實所作假說的可靠性。
因此，他著重探討光的本性、追究引力等吸引作用的起因，其目的在於揭示宇宙的普遍規律與和諧結構，解決一些力學和光學的基本問題。
在1717年第二版修訂中，他又加上了這樣一段話：“這些原則我不認為帶有什麼神秘性，隻是萬物形成的自然法則罷了，雖然人們還沒有發現真理，隻是用想象昭示而已。現象是客觀的，隻是引起現象的原因顯得有點神秘罷了。”
這些話表明了牛頓寫作這部著作的指導思想和思維方法。牛頓的《光學》一書在科學史上占有非常重要的位置。不僅是由於他論述了“迄今為止光學中談論過的一切”，從理論上進行了概括和總結，還在於他的科學探索精神。
這種探索精神集中體現在《光學》出版第二版時，他在結尾部分加的疑問上。他寫道：“在第三編的末尾我加進了一些問題，我之所以用提問的方式把它說了出來，乃是因為缺乏實驗，我對它尚不感到滿意的緣故。”
這些問題雖然名為疑問，實際上卻是牛頓多年研究的結果，是他深思熟慮但感到仍必須深入探討的一些問題，範圍之廣超過了光學，涉及自然界諸多的其他現象。
後人認為，疑問是這部著作的特色所在。疑問帶有猜想的性質，對後來的科學研究有很大的啟發。
科學的發展證明，牛頓的這些天才猜想很多都是正確的，或者提供了極為有益的啟發。盡管有些被證明是不正確的，但是，這是由曆史的局限性所造成的，對任何一個偉大人物都是不可避免的。
如果不是這樣，反倒令人感到不可思議了。《光學》出版之後，於1717年、1721年和1730年分別修訂再版。
愛因斯坦為其寫過前言，對牛頓及其光學成就做了高度的評價：“幸運啊牛頓，幸福啊科學的童年！誰要是用閑暇和寧靜來讀這本書，就會重新生活於偉大的牛頓在他青年時代所經曆的那些奇妙的事件當中。他把實驗家、理論家、工匠和並非最不重要的講解能手兼於一身。他在我們麵前顯得很堅強，有信心，而又孤獨；他的創造樂趣和細致精密都顯現在每一個詞名和每一幅插圖之中。”
《光學》一書不僅是牛頓對於光學諸多建樹的確切記錄，而且也是他所崇尚的科學研究方法的真實反映，更是他那探索大自然的“內心思想活動”所透視出來的“偉人智慧光芒”的可貴斂聚。
《光學》對於後來的科學研究者影響之大超乎人們的想象，而且，它的科學影響不隻局限於光學領域，其他領域的研究也不同程度的受到了它的啟發和引導。因而，《光學》一書的價值是難以估量的。
理性涉足煉金實驗
煉金術是牛頓自然哲學的重要組成部分。牛頓的煉金術研究從一開始就是以波義耳微粒哲學為理論基礎而展開的。
此前，他已經大量閱讀了波義耳的化學著作與自然哲學著作，對物質理論以及與之密切相關的煉金術嬗變發生了濃厚興趣，撰寫了一本化學術語詞典，並在隨後相當長的時間裏不斷予以補充，以備自己查用。
波義耳重視考察微粒的空間性質以及作用劑的滲透性，而牛頓則認為物體的內聚性是因為有種種粒子力存在。因此，牛頓在煉金實驗中重視考察作用劑的腐蝕性，加強對酸的研究。
說到煉金術，人們往往將它和魔法和巫術聯係起來，認為那是一種很神秘的接近於宗教的東西，不過那是在中世紀的情況。
進入17世紀，煉金術在某些方麵已經向化學方向轉變，對煉金術的研究漸漸向理性轉變，有很多化學儀器的前身都是煉金儀器。
牛頓在這個時期接觸到了煉金術，並使煉金術得到了進一步的發展。他之所以接觸到煉金術，完全是因為巴羅教授，關於這點還有一段鮮為人知的故事。
有一天，牛頓敬愛的導師和親密的朋友巴羅教授急匆匆來找牛頓。
巴羅一進門就開門見山地問：“牛頓，你聽說過煉金術嗎？”
牛頓想了想，說：“知道一點，以前在您的圖書室裏讀過波義耳先生寫的《懷疑的化學》和《形式和質料的起源》，多少對它有些了解。”
巴羅一聽特別興奮，使勁拍著牛頓的肩，說道：“那太好了，牛頓！你是一個很聰明、很有見解的人，像現在這樣陷在無休無止的爭論中，將不利於你的全麵發展；所以，你應該考慮一下換換腦筋，搞點別的研究，開拓一下思路。”
“開拓思路？怎麼開拓？”
牛頓不解地問。
“我看你就試著研究一下煉金術吧。”
巴羅教授的建議著實讓牛頓大吃一驚，他問道：
“什麼？研究煉金術？可是……”
巴羅堅定地重複了一遍剛才說過的話。
“對！研究煉金術！”
牛頓有點不情願地反問道：
“可是，那會對我有什麼幫助呢？”
巴羅笑了笑，語重心長地說：“你這樣問，就說明你沒有真正讀懂波義耳的書。其實，煉金術是一門很有用的學問，它能幫你找到許多別的方法；這些新方法將大大有助於解決你在自然爭論中所遇到的問題。你明白嗎？”
“哦，原來是這樣！”
這下牛頓可來了精神，他笑著說：
“真有這麼神的話，我可真得試一試。先生您就等著聽我的好消息吧！”
牛頓滿腔的熱情一下子湧了上來，就像葉茨所說的那樣：
“牛頓在物理和數學上自然的奇異探索不能完全滿足他的要求，他將要通過煉金術的道路來引入更高的水平了。”
17世紀60年代牛頓就開始讀波義耳的著作，在去倫敦的路上，他還買了本煉金術文集《化學論文集》和兩個爐子、玻璃裝置及化學品，並把位於三一學院大門旁的花園一角的舊房子改成實驗室，開始做起了一個地道的煉金術士。
無論煉金術對牛頓還有其他什麼意義，他總是相信，他讀的論文內容是材料物質經曆的變化。他的目的是，透過五花八門的想象，找出這門技藝的所有闡述都能通用的工藝。
這樣的論斷並不是說他所追求的化學可以被當時的科學團體所接受，也不是說20世紀的科學家甚至會願意承認那是化學。然而，牛頓的確領悟到了，構成這門技藝內涵的，是化學工藝，而不是化學工藝術語包裹的神秘經驗。於是，他在閱讀煉金術文獻的同時，在實驗室開始實驗。
牛頓花費了令人不可思議、不可理解的時間和精力去研究煉金術和化學。除了去講課，以及不得不回去睡覺的時候，其餘所有時間牛頓都待在實驗室裏，一日三餐都由仆人送到實驗室來，有時為了節省時間他一天隻吃一頓飯。
在這個煉金室裏，牛頓做了大量的化學實驗，甚至還提出了一係列的化學符號和有關的表示符號。他還寫了很多的化學手稿和論文。
然而，不幸的事情發生了。1692年1月的一天，牛頓在去教堂禮拜的時候，他的實驗室著火了，等到他趕到時，實驗室變成了一片焦土爛瓦。牛頓流著淚，發瘋似的在裏邊找他的光學手稿和化學手稿以及部分論文，但結果是可想而知的。