重返朝廷更張新法
元豐八年（公元1085年）三月神宗病逝，其子趙煦繼位，是為哲宗，改元為元祐。年僅十歲的哲宗不能親政，朝中大權由他的祖母太皇太後高氏掌握。這位太後一向器重司馬光，反對王安石變法，她一上台，就派人問司馬光應當先辦什麼，司馬光說：“廣開言路。”神宗臨死之前曾留言讓司馬光和呂公著當趙煦的師傅。同年四月，司馬光入朝任門下侍郎，元祐元年（1086）閏二丹司馬光又升任尚書左仆射，做了宰相。這時他已經67歲，年邁力衰，身體多病，做宰相主持朝政雖已力不從心，但他還是兢兢業業為朝政操勞。
司馬光此次執政，全力以赴地從事廢除王安石新法的工作。任門下侍郎的第二天，他就上了《請更張新法劄子》，把新法比之為毒藥，請立即采取措施，全部“更張”。他說：“先帝定下來的製度，行之有效的雖百世以後也不可變。像王安石、呂惠卿所立的法，為害天下的，應當如同救火和救護溺水的人一樣，立即更改。況太皇太後以母親改兒子之法，並非兒子改父親之法。”於是朝廷下令廢除保甲團教，不再設保甲法；廢市易法，所儲存物都予以出售，不取利息，處理欠債；京東鐵錢和茶鹽之法，都恢複如舊。十二月四日又上一份《請革弊劄子》，將王安石所行新法之弊病逐一列舉。為了使自己的政治主張能夠實現，罷廢新法一事能順利進行。入相以後他向高太後進言，陸續將因反對變法而被貶出各地的官員劉摯、範純仁、李常、蘇拭、蘇轍等人召回宮中任職，呂公著、文顏博等老臣也逐漸回到朝中，委以要職。司馬光前後幾次上書，一概否定了王安石變法。在高太後的支持下，變法派的蔡確被罷相出知陳州；章惇（dūn）結果也被貶汝州。司馬光這樣粗暴地廢除新法，不僅原來新法派的人物極力反對，就是原來反對變法的人也主張要慎重行事。範純仁就曾勸司馬光，對新法隻要“去其太甚者可矣”，並且應當“徐徐經理，乃為得計”，如廢保甲法時，對保甲當中那些武藝出眾的人，就應該委派殿前司加以揀選；呂公著也認為對新法主要是糾正其弊害，不一定全麵廢除。但是此時司馬光固執己見，根本聽不進反對的意見。他認為“既知其為害於民，無益於國，便當一切廢罷”。
從個人修養與品格方麵上來說，司馬光是值得稱道的。他以忠信待人，自持恭位正直，居處有法度，舉止有禮。在洛陽，每去夏縣掃墓，總要去看望他的兄長司馬旦，司馬旦年近80，司馬光待他如嚴父，關心他如嬰兒。從小到老，司馬光從不胡亂妄言，他曾說過：“我沒有過人的才能，但平生所作，沒有不可以對人說的。”他為人誠懇，天下人都敬重他。他處世淡泊，沒有特別的愛好，於學術無所不通，隻是不喜歡釋老之學，說：“釋老的微言大義不能超過《六經》範圍，它的荒誕不經，我不能相信。”他在洛陽有田三頃，妻子去世，賣田下葬，一生縮衣節食。
元祐元年（1086）八月，司馬光的病情突然加重，處於昏迷不醒的狀態，九月一日去世，享年67歲。高太後和哲宗哀痛異常，親臨其喪禮。司馬光被贈為太師溫國公，諡文正。都城人民也為之哀痛，男女老少前往吊唁吊唁（yàn）：對遭遇喪事的人表示慰問，店鋪都關上了門。嶺南、封州的父老也相繼來祭奠。