1927年南昌起義之後，南昌起義前敵委員會決定回師廣東，重建革命根據地，實行第三次北伐。8月3日，惲代英隨起義部隊撤離南昌，開始南征。
9月6日，起義軍進駐福建汀州城，惲代英隨革命委員會駐大人衙，安頓完畢，即帶領大家上街開展宣傳活動。他們在汀州城牆上貼上了革命委員會的宣言、告示；街道兩旁的店鋪門前也刷上了“革命者來”一類的詞句；“沒收大地主土地”，“耕者有其田”，“打倒土豪劣紳，鏟除貪官汙吏”等傳單隨處散發。起義軍戰士手執小旗，站在小板凳上演講，宣傳活動搞得熱火朝天。在橫崗嶺師範學校禮堂，起義軍在此與群眾集會，惲代英和郭沫若等三四百人到場。惲代英在大會上作了報告，他戴著深度眼鏡，邊打手勢邊用宏亮的聲音說：“我們這支軍隊是共產黨領導的革命軍隊，是工農自己的軍隊，是為勞苦大眾服務的，我們要打到廣東去，建設根據地，實現土地革命。”惲代英的演講非常有激情，聽眾都被他深深的感染了。
9月9日，周恩來、劉伯承、惲代英等率領先頭部隊一個團，由長汀抵上杭城。兩三天後，主力部隊也到達了。起義軍的到來，給上杭共產黨人和工農群眾，帶來無比的歡欣與鼓舞。
上杭地方黨組織根據朱德軍長的指示，在城關公園舉行了一次盛大的軍民聯歡會。惲代英代表起義軍發表了激動人心的長篇演說。他大聲道：“革命！革命！這個口號人們喊得震天響，但是究竟什麼叫革命？大家曉得嗎？革命是反抗壓迫的武裝暴動；革命是犧牲自己打倒敵人來為工農人民謀利益的舉動。不這樣，就不算革命。”講到特別激動時，他都會掏出手帕擦擦額頭上的汗水。他繼續說：“蔣介石、汪精衛現在背叛孫中山先生的聯俄、聯共、扶助農工的三大政策，屠殺工農群眾，他們是十足的反革命，是人民的公敵，我們必須起來把他們打倒！與他們血戰到底！我們大家要聯合起來，打倒新軍閥，打倒地主豪紳階級和軍閥代表蔣介石，堅決奪回被他們竊去的革命果實！”
9月13日，惲代英率南昌起義軍離開上杭，上杭各界群眾夾江歡送，幾十條民船滿載起義軍指戰員及武器輜重由汀江順流而下，入永定縣洪山、峰市鎮；另一部分走陸路，從上杭步行至稔田，進入永定縣峰市鎮。
起義軍在洪山、峰市活動七天之久。惲代英帶領宣傳人員，不失時機地開展宣傳活動。如今，在這些地方的牆頭上，還依稀留有當年書寫的“工農暴動起義”、“打倒土豪劣紳”、“實行民權教育”、“農民協會是為人民謀利益的”、“實行減租減息”等標語。惲代英同時還派出宣傳隊協助泮境、田梓、小墩、上塔、王坑、逕石、九州、石傑等鄉村恢複和發展農民協會，發展的會員有900多人。
此後，惲代英領導了廣州起義。黨的“六大”後，惲代英調到上海，任黨中央宣傳部秘書長，1929年冬又調中央組織部任秘書長。此時，資本主義世界爆發了空前嚴重的經濟危機，國內軍閥又重新開戰。中國革命力量乘時發展起來，但是在“立三路線”的錯誤引導下，革命力量因為盲目的暴動鬥爭而受到嚴重損失。
惲代英首先覺察出了這種左傾盲動主義的危害性，並在實際工作中進行了抵製。1930年春，中共福建省委第二次代表大會在廈門召開，惲代英以中央代表的身份出席指導。中共福建省委在惲代英指導下，很順利地完成了大會的任務。這次大會的決議雖然也有“全省總暴動”之類“左”的詞句，但在製定具體任務時，卻抵製了“立三路線”的左傾盲動錯誤。“決議”強調福建省委的主要任務是深入與擴大土地革命，在遊擊戰爭中建立和擴大紅軍，鞏固發展蘇維埃區域的工作。特別是“決議”明確指出閩西紅軍應向敵人力量較薄弱的閩南方向發展，而沒有按照李立三的主張向敵人力量較強的廣州方向發展。
會後，惲代英視察了閩西蘇區，這是他第二次到閩西，親眼看到“閩西十萬工農群眾從鬥爭中建立蘇維埃政權，獲得朱毛紅軍長期遊擊戰爭經驗的幫助與指導，在政治上確實已表現了偉大的成績。他們驅逐了地主豪紳國民黨軍閥，分配了土地，改良了工人的生活”。這一切使他開闊了眼界，認識到在農村建立蘇維埃政權的重要性。他用飽含激情的筆寫下了《請看閩西農民造反的成績》和《閩西蘇維埃的過去與將來》兩篇文章，分別發表在1930年2、3月《紅旗》第八十三、八十七期上。
1930年4月初，惲代英回到上海。5月6日，他帶著一包傳單到韜明路惟興裏交地下黨同誌散發，碰到英國巡捕搜查而被拘押。惲代英謊稱自己是失業工人，名叫王作霖。次日，他被以共產黨員嫌疑引渡到上海國民黨公安局，旋轉押到龍華警備司令部，6月又轉至漕河涇監獄。惲代英在獄中領導難友進行了絕食鬥爭，但不幸被叛徒顧順章出賣。1931年4月29日，惲代英終被國民黨反動派殺害於獄中，死時年僅36歲。