在德尼羅未來的計劃裏並沒有彼特的位置，他已經接受法國導演呂克·貝鬆的邀請，與麥當娜、凱特·哈維爾等一道為他執導的動畫片《亞瑟與迷你王國》配音。早在12年前，貝鬆曾與德尼羅接觸，商討出演《這個殺手不太冷》的可行性，但最終他還是把殺手萊昂的角色給了他的法國同鄉讓·雷諾。接下來，德尼羅還將出演帶有科幻色彩的《星塵》，並將與喬治·克魯尼一道聯袂主演根據同名法國賣座片改編的《36總局》，對他來說興趣最大的還是在《剛剛發生了什麼事情？》中飾演一個好萊塢製片人，這個角色是以阿特·林森為藍本創作的，他曾製作了德尼羅主演的《不如重新開始》、《鐵麵無私》和《盜火線》三部影片，而導演則是《搖尾狗》的巴裏·萊文森。
《特務風雲》於2006年12月11日在紐約首映，在德尼羅的堅持下，影片保持了近3個小時的長度，這對觀眾的耐心無疑是一大考驗。影評界對這部期待已久的鴻篇巨製給予了很大的寬容度，《綜藝》的首席影評人托德·麥卡錫盡管指出導演在控製節奏方麵尚欠火候，但卻並不認為它會令人厭倦。而《紐約客》雜誌的戴維·鄧比則稱之為“有史以來令人印象最深的一部間諜電影，它不僅雄心勃勃地要揭開中央情報局的身世之謎，還試圖展現愛德華·威爾遜個人的職業生涯和情感生活，也許承載的東西太多，整部影片顯得不堪重負”。
絕大多數的影評文章都對德尼羅在細節上的把握給予充分的肯定，諸如演員的選擇、曆史背景的渲染以及各個技術環節都經得起推敲。這一點很快就在奧斯卡提名名單揭曉時得到了證實，《特務風雲》僅獲得了最佳美術設計一項提名，但對於一部涉及曆史題材的影片來說，這項提名是十分有價值的。
2007年2月，德尼羅攜《特務風雲》亮相柏林電影節競賽單元，引起了媒體的強烈關注。在新聞發布會上，德尼羅首次公開了他的一個宏大計劃，“我對冷戰很著迷，特別是柏林的冷戰，每個人都對這段時期感興趣。《特務風雲》隻是一個開始，故事還沒講完，我想拍它的第二部分，從1961年柏林牆豎起到1989年柏林牆倒塌期間的故事。再接下去，我想拍第三部分一從1989年一直到現在。”這是63歲的德尼羅第一次在媒體麵前暢談他的偉大理想，因為難得，所以值得期待。不過，即使對於他這樣一個人20世紀最偉大的明星來說，在演藝圈這個飛速運轉的高架車上，他還需要不斷地等待，不斷地尋找機會。