龍朔元年(661年)，一向與唐友好的回乾封元年(666年)，高麗莫離支泉蓋蘇文死，其子泉男生繼位，但為其弟泉男健驅逐，特遣使者向唐求救。唐高宗派龐同善、高偘前去慰納，為泉男健所拒，於是，唐高宗命薛仁貴率軍援送龐同善、高偘。行至新城，龐同善為高麗軍襲擊，薛仁貴得知後，率軍及時趕到，擊斬敵首數百級，解救了龐同善。龐同善、高偘進至金山，又為高麗軍襲擊，薛仁貴聞訊後，率軍將高麗軍截為兩斷奮擊，斬首5000餘級，並乘勝攻占高麗南蘇、木底、蒼岩3城，與泉男生相遇。對此，唐高宗特下詔慰勉薛仁貴。接著，薛仁貴又率2幹人，進攻高麗重鎮扶餘城，這時，部將都以兵少，勸他不要輕進。薛仁貴說：兵“在善用，不在眾”，於是率軍出征，這次戰役，他身先土卒，共殺敵萬餘人，攻拔扶餘城，一時聲威大振，扶餘川40餘城，紛紛望風降附。這時，唐又派李勣為大總管由他道乘機進攻高麗。薛仁貴也沿海繼進，與李績合兵於平壤城，高麗降伏。之後，唐高宗命薛仁貴與劉仁軌率兵2萬留守平壤，並授薛仁貴為右威衛大將軍，封平陽郡公，兼安東都護。薛仁貴受命後，移治平壤新減。他任安東都護期間，撫愛孤幼，存養老人，懲治盜賊，擢拔賢良，褒揚節義之士，高麗士民安居樂業。
薛仁貴任安東都護時，吐蕃漸趨強盛，擊滅了羌族建立的吐穀渾，又侵略唐西域地區。為此，唐高宗調任薛仁貴為邏婆道行軍大總官，並以阿史那道真、郭待封為副將，率軍10餘萬人，征討吐蕃。
薛仁貴奉命西行，軍至大非川(今青海共和縣西南切吉平原；一說今青海湖西布哈河)，將趨烏海(今青海光海縣西南苫誨)，薛仁貴對阿史那道真和郭待封說：“烏海地險而瘴，吾入死地，可謂危道，然速則有功，遲則敗。今大非峙寬平，可置二柵，悉內輜重，留萬人守之，吾陪道掩賊不整，滅之矣。”郭待封自願留守，薛仁貴又囑咐他千萬不可輕舉妄動。
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