非洲與中東組擁有60萬卷當地非拉丁字母的書籍；亞洲組有中文、日文、朝文以及亞洲之外最大的藏文藏品共200萬件；俄文文獻75萬件，為俄羅斯之外最大的藏家；伊比利亞、拉丁美洲和加勒比資料1000萬件（包括圖書、雜誌、報紙、地圖、手稿、招貼畫、錄音、樂譜等）。
善本部收藏在北美洲首屈一指，達70多萬件，內含西半球印刷的首批圖書；還有最早的兒童書籍和兒童聖經（1763年出版）。
最小的書隻能用針尖方能打開，而最大的書《美洲的鳥類》有1米高。
最老的楔形文字書板是公元前2040年的產物，最早的印刷殘片是公元770年的佛經；1930年購買的古登堡聖經，是世界上僅存的3部犢皮紙聖經之一，係國會圖書館的鎮館之寶。
版畫與照片組有1360萬件可視文獻，包括世界範圍的招貼畫，內戰記錄，美國曆史性建築中拓荒者的文獻；電影、廣播與唱片組，收集有1890年代以來的電影，包括最早由愛迪生於1893年注冊版權的有關打噴嚏的一小段電影；250萬件錄音資料，展現了100多年來錄音技術發展的曆史；150萬件民俗檔案文獻，包括印地安人的音樂和方言。
其它還有大量地圖、城鎮交通圖、電話簿乃至其他國家的電話簿和城鎮交通圖；100萬件書本型、縮微膠卷和縮微平片形式的博士學位論文。
連續出版物與政府出版物組有5000種漫畫期刊；最早的報紙出版於1659年12月29日。國會圖書館館藏書刊總量的1/4是科技方麵的，圖書、期刊以及技術報告和標準共有440萬件之多。
數量
美國國會館擁有2.1億件藏品：其中有470種語言寫成印刷品1億多件，包括1800多萬冊圖書；980多萬冊特殊圖書、古版書、專著、連續出版物、樂譜、裝訂報紙、小冊子、技術報告及其他印刷品，其中永久收藏的期刊75000種、報紙1200種；8850萬件特殊收藏品，包括250萬件各種錄音資料、490萬張地圖、5500萬頁手稿、1330萬件縮微品、1350萬件可視資料，包括80萬盤電影膠片、1200萬張照片、85000張招貼畫；40萬件版畫和繪畫等；還有從華盛頓到柯立芝23位總統的文件。
該圖書館以1億2800萬冊的館藏量成為圖書館曆史上的巨無霸，圖書館書架的總長超過800公裏。據美國國會圖書館網站最新介紹：藏品總數1.3億，其中0.29億書籍、0.12億照片、0.58億件手稿。讀者隻有使用借閱證才能進入讀者閱覽室和讀書借閱。圖書館為讀者提供美國國會的史料、會議記錄、憲法等重要資料，供讀者查閱。