望舒回到上海，才知施絳年已另有所愛。於是兩人登報解除婚約。此時望舒暫時住在摯友劉呐鷗的公寓裏。同住的還有穆時英、杜衡等。穆時英見望舒一直未能擺脫失戀的陰影，就把自己的妹妹穆麗娟介紹給他。穆麗娟剛18歲，從上海南洋女中畢業，也許因為哥哥的關係，她也喜歡文學，對文學上頗有成就的戴望舒仰慕不已。戴望舒請穆麗娟幫他抄寫文稿，漸漸兩人產生情感，便於1936年6月舉行婚禮。婚後戴望舒除了寫作和翻譯，還到附近的一個教堂去向俄羅斯神甫學習俄語。不久他就開始翻譯普希金、葉賽寧等俄羅斯詩人的作品。
1935年10月，由望舒主編，脈望社出版的《現代詩風》問世。施蟄存、戴望舒、杜衡三人在上世紀二三十年代的上海，號稱“文壇三劍客”。由於作者的知名度和作品的質量，第一期《現代詩風》1000冊很快就賣完了。可是戴望舒沒有趁著這股熱勁繼續編第二期，他有了新的構想，要和“北方詩派”攜手合作，出《新詩》月刊了。三十年代初的詩歌界存在著南北對峙問題，北方詩派包括“新月派”和“後期新月派”，代表詩人有卞之琳、何其芳、林庚、曹葆華等。南北之分並不隻是地域不同，而是由作品的“精神”來加以區別的。戴望舒棄《現代詩風》而創《新詩》，就是想要實現他那“南北大團結”的構想。當時新月派首要人物徐誌摩飛機失事亡故，朱湘跳江自盡，領頭的卞之琳欲打破與現代派對立的局麵，與南方詩人頗為友好，時常聯絡。也許望舒正是看準了這種趨勢，加緊操作，創辦《新詩》，便是他促使南北詩派聯合的具體表現。
1936年10月，《新詩》創刊號誕生。這是戴望舒為中國詩歌所做的最大的一件事，他為之花費了巨大心血。《新詩》社址就設在上海亨利路永利村30號他自己家裏，經費也主要來自他個人的腰包。他出了100元，徐遲和紀弦各拿出50元。《新詩》的編委是一個豪華的陣容，他們是：卞之琳、孫大雨、梁宗岱、馮至、戴望舒。徐遲和紀弦雖然是出資者，卻沒有列入編委之列，隻是跑前跑後，做諸如校對、印刷、聯絡等編務工作。《新詩》1937年7月停刊，一共出了10期。在《新詩》上發表作品和譯品的有八九十人，“新月”、“後新月”和“現代”濟濟一堂。
這一時期，望舒利用自己手中的刊物，介紹、翻譯了不少外國詩歌，都是現代詩人的作品。如《新詩》第一期上有他自己寫的散文《記詩人許拜維艾爾》和他自己譯的《許拜維艾爾白描像》、《許拜維艾爾自選詩》和《許拜維艾爾論》等。這一關於許拜維艾爾的專輯，在中國第一次比較全麵地介紹這位重要的法國當代詩人。《新詩》第二期又推出規模相對小一些的西班牙詩人沙裏納思專輯。第三期上有戴望舒譯的《勃萊克詩抄三》。勃萊克現通譯為布萊克，是英國18世紀末、19世紀初重要的詩人兼版畫家。望舒譯了布萊克的《野花歌》和《夢鄉》等作品。《新詩》第七期上有戴望舒用筆名艾昂甫發表的《葉賽寧詩抄》。葉賽寧的作品以俄羅斯鄉村生活為背景，自稱是俄羅斯最後一位田園詩人。最重要的，還數第七、第八期上分期發表的戴望舒譯的梵樂希（現在通譯為瓦雷裏）的《文學》。那是瓦雷裏關於文學的一些思想片斷，極為深刻、精練。
望舒本來是同情左翼思潮的，但他從不隨聲附和多數人的說法，寧願背負罵名，也要堅持自己的見解。就在左翼文藝大張旗鼓爭辨“國防文學”的時候，他因為對“國防詩歌”的不滿，從維護詩歌藝術品位出發，不惜站到了與左翼對立的位置上。他尖銳地批評了國防詩歌的偏狹、粗糙，認為那些國防詩歌論者“不了解藝術之崇高，不知道人性的深邃”，而有些作品“隻是一篇分了行、加了勉強的韻腳的淺薄而庸俗的演說詞而已”。因此他還譯了許多高質量的西班牙抗戰謠曲來給中國的詩人們作參照。
戴望舒與左翼詩人分道揚鑣後，基本上采取與他們井水不犯河水的態度，惟一的例外是艾青。艾青是主張詩歌大眾化，為國家民族盡責，並反映時事的。但他的詩歌修養卻主要來自法國和比利時的象征主義。不過艾青隻把象征主義看成藝術的表現手法，僅借用了它的器用層麵上的意義，所以沒被稱做象征派詩人。而戴望舒把象征主義看成了詩歌的本質和全部。不過這並不妨礙這兩位大詩人的交往。
新中國成立後，戴望舒應邀參加首屆中華全國文藝工作者大會，胡喬木點名調任他為新聞出版總署國際新聞局的法文科科長。但他很快就病倒了。1950年2月28日，他在給自己打針時因用藥過量，不幸逝世，時年僅45歲。