在他醫院工作結束的時候，弗洛伊德被授予一筆數目不大的獎學金，這樣，他就能去巴黎旅行，並到薩爾帕屈裏哀跟著名的神經病學家讓·馬丁·沙可學習。在巴黎學習的4個半月，成了弗洛伊德一生事業的一個重大轉折點。沙可這位當時最有名望的神經病學家獻身於癔病研究的情形，促使弗洛伊德也走上了同一條道路。這對他把興趣從軀體方麵轉到心理方麵，具有重要的意義。
弗洛伊德於1886年春以神經病學家的身份私人開業行醫，並在同年9月結婚。他的婚姻十分美滿，共有六個孩子，三兒三女，最小的女兒安娜·弗洛伊德（AnnaFreud）後來也成了一位著名的精神分析學家。弗洛伊德還作為神經病學家在一家兒童診所工作過幾年，並出版了二大卷論述各種小兒麻痹症的權威性著作。這樣，他成了歐洲重要的神經病學家之一。
1893年與布羅伊爾合作發表《癔病的研究》，提出一個假設，認為病人把曾有過的情緒經驗推到意識之外，由此阻礙了許多心理能力；通過催眠回憶後，情緒發泄了，病就痊愈，此則宣泄法或淨洗法。由此逐漸發展了精神分析技術。
由於對病人及對自己的夢的觀察和分析，弗洛伊德發現和確認了無意識心理現象，提出夢是願望的滿足，形成了夢的分析技術。1900年出版《夢的釋義》一書。這是用前所未有的思路，別出心裁地開創一種研究心靈和精神病理現象的新領域。1905年，弗洛伊德出版《性欲三論》一書，他把生物發生原則用於研究心理性欲的發展，對這一問題做了種係發生和個體發生的觀察和概括。1914年，弗洛伊德發現自戀的心理現象，並以單一的先天內部驅力，即愛力來解釋人的行為，認為生命由此得以支持。這一能量稱為生本能，其投注於外的即為愛情的對象，投注於內即為自我愛戀。1920年，弗洛伊德修正關於本能驅力的學說，提出死本能作為補充。1923年，在《自我與本我》一書中，他詳盡闡述了精神裝置的理論，提出本我、自我和超我的人格三分結構論，使精神分析成為了解全人類動機和人格的方法。
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本我、自我、超我
本我：為本能衝動的根源，指原始的、非人格化的而完全無意識的精神層麵而言。
自我：為人格的核心，受現實原則支配，一方麵管製本我的原始衝動，另一方麵幫助本我使其需要得到滿足。
超我：為精神一主要成份，大半無意識，少半有意識，產生於自我，對父母、老師或其他權威的勸告、威脅、警告或懲罰表現出順從或抑製，從而反映出了父母的良心和社會準則，有助於性格形成和保護自我來克服過勝的本我衝動。
20世紀30年代，他的理論登峰造極。1930年被授予歌德獎金。1936年壽辰時，榮任英國皇家學會會員。他在最後16年曾與口腔癌作鬥爭，堅持工作。在納粹分子的脅迫下，1938年被迫離開維也納去倫敦。1939年9月23日在倫敦死於癌症。主要著作有：《夢的解析》、《日常生活心理病理學》、《精神分析引論》、《精神分析引論新編》、《弗洛伊德自傳》。