當時突厥各部中雖然攝圖的位置最高，但兵力最多，實力最雄厚的還是玷厥，他位居攝圖之下，自然不服攝圖的調遣。處羅侯勢單力薄，但詭計多端，深受國人擁戴，引起了攝圖的猜忌。阿波則首鼠兩端，左右觀望。據此，隋文帝楊堅派太仆元暉出使突厥，頒賜給玷厥以狼頭大旗這種至高無上的榮譽，玷厥使者來朝時又讓他位居攝圖使者之上。於是引起攝圖對玷厥的不滿。長孫晟還受楊堅之命進入處羅侯駐地，拉攏他歸附隋朝，這也引起攝圖的懷疑。結果突厥兩次南征隋朝，都因內部不和半途而廢，阿波與攝圖甚至反目成仇，互相攻擊。這樣，由於突厥內部的互相牽製，一直未形成對隋朝的嚴重威脅。
開皇四年（584），文帝楊堅派遣長孫晟以副使隨虞慶則出使攝圖。還朝後，授儀同三司、左勳衛車騎將軍。
開皇七年（587），攝圖死，朝廷派長孫晟持節拜其弟處羅侯為莫何可汗，拜攝圖之子雍間為葉護可汗，同時還將大義公主許配給他。開皇十三年（593），流民楊欽到雍閭部，謊稱國內劉昶與宇文氏女共謀反隋，特派他來密告大義公主。受其蒙騙，雍閭於是不再向隋朝進貢。長孫晟奉命出使。公主見了長孫晟，出言不遜，且派心腹與楊欽計議，煽動雍閭反隋。長孫晟將此事詳細地彙報給了隋文帝。文帝又派長孫晟前往索要楊欽。雍閭以並無此人為由拒不交出。長孫晟便買通其帳下達官，趁夜抓獲楊欽，帶到雍閭麵前質問，結果連同公主密謀策反之事一並暴露。那些向來與隋修好的突厥人得知後深以為恥。雍閭不得已，將公主的心腹等人一齊交給長孫晟帶回。文帝大喜，為長孫晟加授開府，並遣之再次入藩，將大義公主處死。
智燃烽火巧賺染幹
隨後，雍閭向隋朝上表請婚，長孫晟認為雍閭為人反複無信，不如處羅侯之子染幹誠實，就此上表給文帝，還稱染幹也曾求婚於隋，應該答應他，並加以撫訓，讓他製衡雍閭，以保邊安寧。於是，文帝派長孫晟告知染幹許配公主於他。
開皇十七年（597），染幹派500騎隨長孫晟來迎娶，隋朝將一宗室之女封為安義公主嫁給了他。染幹依長孫晟之說，帶領本部落人馬向南遷徙到度斤舊鎮。
599年，突厥大可汗雍閭大造攻城戰具，準備攻打隋朝大同城。隋文帝楊堅令漢王楊諒為統領六軍總管，發兵分道出塞征討突厥。雍閭得知後十分恐懼，認為這是親隋的突厥大可汗染幹從中挑撥所致，於是與另一突厥大可汗達頭聯合，與染幹在長城腳下大戰。由於染幹力量薄弱，結果被殺得大敗，兄弟子侄幾乎被斬盡殺絕，部眾紛紛逃散。當時有隋朝特使在染幹部，染幹與隋朝特使長孫晟隻帶領5名隨從在夜間殺出重圍向南奔逃。天亮時逃出100多裏，遇到100多名部下。染幹見處境如此狼狽，便與部眾商議，認為如此狼狽逃到大隋會受到冷落。還不如投靠雖然此次參與圍攻但無冤仇的玷厥。
此前，長孫晟作為隋朝的特使前來突厥和親，就是為了拉攏染幹歸附隋朝的，染幹如果投奔玷厥，前麵的所有努力都會白費。長孫晟決定在這緊要關頭智取染幹。他秘密派一使者馳入隋朝邊城伏遠鎮，讓當地守軍立即點燃四處烽火。染幹見邊城連起烽火，便問長孫晟：這是什麼原因。長孫晟則詐稱：“這是我朝的軍事設施，用以傳遞軍情，城樓高聳，視野開闊，敵軍在很遠的地方有行動也很容易被發現，然後就在城樓上點燃烽火以報警。按照慣例，如果敵軍少就點燃兩處烽火，如果敵眾就點燃三處烽火，於是下令所有部眾全部進城。”染幹一聽，十分恐懼，突厥大軍已至，如何是好？在長孫晟的慫恿下，染幹於是下令所有部人全部進城。說完便策馬率部眾飛奔伏遠鎮而去。入鎮之後，長孫晟親自帶領染幹入朝。楊堅見染幹來朝，十分高興。染幹歸附隋朝，為隋朝征服突厥其他大可汗準備了條件。長孫晟因此受到楊堅的褒獎，授為左勳衛驃騎將軍。
仁壽元年（601），長孫晟因天有異象，上表出兵。文帝詔楊素為行軍元帥，長孫晟為受降使者，送啟民可汗北伐。第二年，在北河與敵帥思力俟斤相遇。長孫晟與大將軍梁默擊退敵軍，轉戰60餘裏，收降了許多部眾。長孫晟又教啟民分遣使者，往北方鐵勒等部招撫歸附。第三年，鐵勒、思結等十餘個部落背離達頭前來歸順。達頭潰不成軍，西奔吐穀渾。長孫晟送啟民可汗安置於磧口（今內蒙古呼和浩特北）。
隋文帝駕崩後，隋煬帝拜長孫晟為左領軍將軍。這時，文帝第五子楊諒起兵反抗煬帝。煬帝命長孫晟為相州刺史，發山東兵馬與李雄等一起將叛亂平定。還軍後，煬帝加封長孫晟為武衛將軍。
大業五年（609），長孫晟去世，時年58歲。唐貞觀年間，長孫晟被追贈司空、上柱國、齊國公。