這年4月，袁國平帶領50多名幹部從延安到達安徽岩寺新四軍軍部。新四軍是由幾十股紅軍遊擊隊組成的，過去幾乎沒有政治機構，全部政治工作需從頭做起。袁國平到任後，對情況進行了認真分析，對新四軍的政治工作作了全麵的安排，建立健全了政治工作製度，規定團以上有政治機關，設黨代表或政委，連設指導員，班排設政治戰士。政工幹部的配備，堅持德才兼備、任人唯賢的原則。在物色政治部敵工部長時，他經過反複考察，不避嫌疑，認為畢業於日本帝國大學的軍部上校秘書林植夫表現很好，是個夠條件的人選。但林本人卻說自己不是共產黨員，曾一度有過反共言論，不宜到政治部擔任對敵工作。袁國平開導他說：“現在全國上下不分黨派和信仰，一致對外，不必計較過去的事了。隻要現在不反共，願意接受我黨的路線、方針和政策，就好辦了。”林植夫感動地說：“生我者父母，知我者共產黨也。”林任職後，工作積極負責，做出了出色的成績。
在對待國民黨軍隊的問題上，袁國平堅決執行中央“發展進步勢力，爭取中間勢力，孤立頑固勢力”的指示，先後幾次派新四軍政治部戰地服務團去國民黨第五十軍進行友好訪問和宣傳演出。兩軍球隊也時常舉行友誼賽。然而，國民黨頑固派容不得其五十軍與新四軍關係密切，派頑固分子陳去惑到五十軍任職。陳到任後，製造事端殺害了具有進步思想的團指導員沈廷渠。袁國平密切注視陳去惑的一舉一動，先後兩次去信對其行為提出警告。但陳置若罔聞，進一步製造兩軍摩擦。袁國平通過五十軍中的進步勢力，控告陳去惑迫害沈廷渠的罪行，迫使張治中下令將陳去惑撤職查辦。由於國民黨頑固派穀正綱的包庇，陳去惑被查而不辦。袁國平又專程到三戰區向張治中質詢，激起各部隊政工人員的共憤，穀正綱、陳去惑終於被調離三戰區。
袁國平一方麵利用國民黨內部矛盾進行政治鬥爭，一方麵展開強烈的政治宣傳攻勢，先後發表了諸如《論合法與不合法》、《勿使親者痛和仇者快》、《申討親日投降派》等多篇文章，對國民黨頑固派不抗日專反共的罪惡行徑進行了深刻的揭露和憤怒的譴責，獲取了全國人民和國民黨愛國將士對新四軍的同情和支持。
為了全麵加強新四軍思想政治工作建設，1938年1月，袁國平提議新四軍創辦教導營，後又以教導營為基礎，擴建新四軍教導總隊，由袁國平兼任總隊政委。對總隊建設，袁國平十分關心，從辦學方針、教學內容到教學方法，他都親自過問，並為教導總隊編寫了《新四軍政治工作十講》等教材，供受訓的學員學習。這年6月，新四軍召開了首屆政治工作會議。袁國平在會上作總結報告，全麵總結了新四軍成立以來政治工作所取得的成績和存在的問題，提出了下階段政治工作的基本方針和任務。會後，他深入到南京、江寧、蕪湖一帶前線進行了約兩個月的調查研究，掌握了大量第一手材料。
袁國平對文藝理論卓有研究，而且高度重視文藝工作。他領導下的政治部創辦了戰地服務團，下設抗敵劇社、宣傳隊、創作隊和民運隊等，先後創作和演出了不少抗日劇本和歌曲，其中《新四軍之歌》和劇本《繁昌之戰》都是在他的直接關懷和參與下完成的。在他的倡導下，連隊普遍建立了青年隊和軍人俱樂部，組織青年軍人讀書看報、辦牆報、繪畫、唱歌、寫文章，還經常舉辦籃球比賽和各種學習競賽。袁國平酷愛讀書寫作，不管工作多麼繁忙，征途多麼勞頓，一有時間就讀書看報寫文章。除了馬列著作外，對文學、曆史書籍，他都愛不釋手，因而具有淵博的知識、敏銳的思想和很高的理論水平。他的政論文章立論精辟，說理透徹；他的演說材料充實、語言風趣、深入淺出、具有很強的感染力。陳毅曾誇獎說：“國平是個好的宣傳鼓動家，有才幹。”
五
1941年1月，新四軍軍部和皖南部隊9000多人在奉命北移時遭到國民黨軍隊重兵包圍。軍長葉挺冒死請命被顧祝同扣押，副軍長項英和副參謀長周子昆突圍後被叛徒暗害。在萬分危急之際，袁國平挺身而出，指揮被打散的一部分部隊繼續突圍北撤。激戰中，他身中數彈，一頭從山坡上栽到溝底的草叢中。13日晚上八九點鍾時候，軍部衛士連副連長李甫帶領100餘人突圍至離軍部六七裏遠的周家山窪時，突然發現一個血肉模糊的人躺在那裏。俯下身去仔細一看，才看清是軍政治部主任袁國平。大家立即圍上去，連聲喊著：“袁主任，袁主任！”
袁國平慢慢地睜開了眼睛，有氣無力地說：“你們走你們的，趕快突圍出去，不要管我了。”
戰士說什麼也不肯丟下自己的首長，他們借著探照燈的光亮迅速查看了袁國平的傷勢，發現他全身四處中彈，其中一顆子彈穿透左胸，渾身血糊糊的。李甫立即組織幾位身強力壯的戰士輪流背著袁國平繼續突圍。大家趁著夜色在山林中摸索著前進，天快亮時才趕到章家渡。章家渡水深齊胸，河麵較寬，無從找船，幾個人將袁國平抬在肩上涉水過河，走到水深的地方就舉在頭頂上。不幸的是，部隊在過河時被敵人發覺，密集的子彈掃過來，許多同誌犧牲了。袁國平也幾次掉進水裏，又一次次被戰士們從水裏撈起，頂起來繼續前進。這樣折騰了好幾次，二三百米寬的章家渡用了40多分鍾才渡過，100餘名戰士過了河隻剩下三四十人了。
過了河，大家在章家渡下遊的一個廟門口稍事休息。戰士們圍著昏迷過去的袁國平，一聲聲地呼喚著：“袁主任——袁主任——”過了好一陣子，袁國平慢慢地睜開眼睛，掙紮著用微弱的聲音講了最後幾句話：“你們走你們的……趕快突圍……不要……管……我了……，向……組織上……替我……彙……報……”
戰士們感到揪心的難過，不忍心拋下敬愛的首長而去。袁國平了解自己的戰士，為了不拖累部隊行動，為了部屬們能夠輕裝突圍，趁大家不注意時，他從口袋裏摸出手槍，向自己的頭部扣動了扳機……
袁國平，這位不足35歲的新四軍高級將領，將寶貴的生命獻給了革命事業，實現了“如果有100發子彈，要用99發射向敵人，最後一發留給自己，決不做俘虜”的諾言。
1955年，中央軍委指示南京軍區將袁國平的遺骸由安徽涇縣茂林遷到南京雨花台烈士陵園，重新安葬。
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