羅沃德孤兒院的條件極其惡劣，特別是孤兒院院長這個偽君子，用種種辦法從精神上和肉體上摧殘孤兒。簡·愛也在這裏受盡折磨。但是，她和另一個孤兒海倫成為好朋友，生活不再孤獨，女教師潭泊爾女士也非常疼愛和關心簡·愛。有一次，簡·愛不小心打破了一塊寫字用的石板，恰巧被學校總監布魯克爾哈斯看到，他當眾羞辱簡·愛，讓別的孩子不要理睬她。簡·愛非常委屈，找到了潭泊爾女士，向她訴說自己的委屈。潭泊爾女士便召集全體學生，當眾宣布簡·愛並沒有做錯任何事。這樣，所有學生又接近簡·愛，和她在一起玩耍。
簡·愛在孤兒院裏呆了8年，她的好友海倫患熱病去世了，潭泊爾女士也結婚了並搬到一個很遙遠的地方。簡·愛厭倦了孤兒院枯燥乏味的生活，決心離開這裏，於是登廣告要求當家庭教師，受到桑恩麥爾得的女管家費爾肥太太的聘請。
桑恩費爾得是一個很大的莊園，莊園的主人羅徹斯特先生經常在國外旅行，很少回家，偌大的一個莊園就由費爾肥太太打理。簡·愛的工作就是給一位不到10歲的阿戴列小姐授課。
有一天，簡·愛去給費爾肥太太寄信，在半路遇到了從國外剛回來的羅徹斯特先生，他的馬在冰上滑了蹄，把他從馬上摔下來，簡·愛扶他上了馬。這就是主仆二人的第一次見麵。在簡·愛眼中，羅徹斯特有時候親近，有時候疏遠，是一個喜怒無常、令人琢磨不透的人。不過，羅徹斯特喜歡簡·愛的直率和誠實，還經常和她聊天。簡·愛對小阿戴列認真負責的授課令羅徹斯特很滿意。他告訴簡·愛，小阿戴列是一個法國舞女——他過去的情婦與別人的私生女，這個舞女騙他說是她與他的女兒，就把阿戴列交給他撫養。
在桑恩費爾得不斷地發生令人費解的事情：一天晚上，簡·愛被奇怪的笑聲驚醒，發現羅徹斯特的臥室著火了，急忙衝進房間把火撲滅。後來她得知發出令人毛骨悚然的笑聲的是一位住在三樓的女人。起初，她以為那個女人是一個叫葛米司·波兒的女裁縫。一天，羅徹斯特請了一大批朋友來家裏玩。這些客人都是貴族，打扮闊氣，傲慢無禮。他們以為簡·愛是家裏的仆人，很是瞧不起她。簡·愛發現羅徹斯特與一位英格萊姆小姐打得火熱，心裏很不是滋味，因為她已經暗戀上了羅徹斯特。其實，羅徹斯特假裝追求英格萊姆小姐，是為了試探簡·愛對他的感情。他甚至還裝扮成算命先生為簡·愛看相，目的仍是想試探她。
就在這時，一位名叫馬遜的陌生人，從西印度群島遠道而來拜訪羅徹斯特。當天晚上，馬遜就被三樓那個神秘女人刺傷在血泊中。羅徹斯特不敢聲張，偷偷地請來醫生為馬遜包紮傷口，天一亮就把他秘密送走了。臨走時，馬遜再三叮囑羅徹斯特要照顧好刺傷他的人，簡·愛問那個人到底是誰，羅徹斯特始終不說。
有一天，裏德太太的車夫突然來找簡·愛，說她的舅母病危，活不了多久了，讓她回去見最後一麵。她回去後，裏德太太非常後悔曾經做過的一切錯事，向簡·愛誠心認錯，並交給她一封藏匿了3年的信。這封信是簡·愛的叔父約翰·愛從馬德拉寄來的，想把自己的遺產留給侄女簡·愛。可是裏德太太謊稱簡·愛因感染傷寒早死了。一番痛悔後，裏德太太淒慘地死去。
簡·愛回到了桑恩費爾得，羅徹斯特向她求婚。開始時，簡·愛不敢相信羅徹斯特對她的愛情，經過一段時間的反複，簡·愛終於答應了嫁給他。婚禮在附近的鄉村教堂舉行。
當婚禮儀式進行到一半時，馬遜帶著律師匆匆趕到，揚言婚禮不能進行。他拿出文件，當眾揭發羅徹斯特曾在西印度群島娶了他的妹妹白沙·馬遜，而且，這個女人還活著，她就是那個被關在三樓的神秘女人，女裁縫葛米司·波兒隻是她的看守。按照當時的英國法律，重婚是不被允許的。簡·愛十分難過，悄悄離開了這個傷心地。
簡·愛乘著馬車到了北方一個偏僻的小縣城，她身上隻帶了一點錢，又冷又餓，病倒在荒郊野外。幸好被當地一個牧師聖·約翰和他的兩個妹妹收留。後來，簡·愛改名為簡·以利亞特，隱瞞了自己的曆史，在一所為窮人子弟開辦的學校中任教。聖·約翰是一個虔誠的教徒，決定去印度傳教，希望簡·愛成為他的妻子和助手，和他一同去傳教。簡·愛猶豫不決。
正在這時，聖·約翰收到律師的通知，被告知他的舅父約翰·愛已經去世，留給侄女簡·愛一份兩萬英鎊的遺產，可是她卻失蹤了。到這時，簡·愛才知道聖·約翰是她的表兄，他的妹妹是她的表妹。最終，他們4人分享了遺產。
不久，羅徹斯特遭遇火災的消息傳到簡·愛耳裏，她馬上趕回了桑恩費爾得。看到以前那個偌大的莊園已經在大火中變成了廢墟。這場大火是羅徹斯特的瘋妻白沙·馬遜放的，後來，她也跳樓自殺了。而羅徹斯特為了救火受了重傷，失去了一隻胳膊，而且雙目失明。聽到這個消息後，簡·愛不顧一切趕到他居住的小村莊，向他表達了自己長久以來的思念之情。他們倆在經曆了分分合合之後，終於幸福地生活在一起。
雖然羅徹斯特破產，變成了一無所有的窮光蛋，但他擁有了簡·愛對他堅貞不渝的愛情，不再怨天尤人。最後，羅徹斯特的一隻眼睛重見光明，簡·愛也為他生下了一個活潑可愛的小男孩，一家人過著祥和平靜的生活。